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成果介紹

由于N₂分子是惰性的，設計高電子活性和穩(wěn)定的氮還原反應多相催化劑仍具有挑戰(zhàn)性。

南京大學金鐘教授、馬晶教授、左景林教授等人合成了一種具有橋接二氮陰離子配位體的鋅基配位聚合物{[Zn(L)(N₂)_0.5(TCNQ-TCNQ)_0.5]·(TCNQ)_0.5}_n，其中L為四(異喹啉-6-基)四硫亞氟戊烯，TCNQ為四氰基醌二甲烷，并探究了其在室溫下的光催化固氮性能。結果表明，該催化劑的NH₃產率為140 μmol g^-1 h^-1，同時在使用未凈化空氣作進料氣體也能正常工作。

實驗和理論研究表明，[Zn²⁺–(N≡N)^?–Zn²⁺]活性位點可以促進NH₃的形成，所形成的NH₃的分離可產生不飽和的[Zn²⁺···Zn⁺]中間體，這些中間體又可以通過吸附外部N₂以及快速分子間電子遷移來重新填充。通過夾層的籠狀給體-受體-給體結構來穩(wěn)定[Zn²⁺···Zn⁺]中間體，從而可以維持連續(xù)的催化循環(huán)。這項工作證明了將分子活性位點嵌入配位聚合物來實現(xiàn)高效的光催化固氮過程，為高性能氮還原反應的多相催化劑的設計提供了見解。

相關工作以Photocatalytic nitrogen fixation under an ambient atmosphere using a porous coordination polymer with bridging dinitrogen anions為題發(fā)表于Nature Chemistry上。

圖文介紹

圖1 NJUZ-1的單晶結構

圖2 NJUZ-1的光譜特征及自旋密度分布

圖3 NJUZ-1的吸光特性及NRR性能

圖4 NJUZ-1在NRR過程和反應后的表征

圖5 可能的NRR機制

綜上所述，本文已經證明了一種具有橋接二氮陰離子配體的鋅基配位聚合物可以有效地在室溫中實現(xiàn)光催化固氮和轉化，而不需要外部的電子犧牲試劑。在NRR反應過程中，在定義良好的NJUZ-1骨架中，高活性的橋鍵配位[Zn²⁺–(N≡N)^?–Zn²⁺]位點反復可逆地轉化為[Zn²⁺····Zn⁺]中間體。

NJUZ-1的分子結構具有以下特點：(1)不飽和的金屬位點提供了必要的空位，并傳遞激發(fā)電子以活化含氮物種；(2)強的供體-受體-供體(D-A-D)籠狀三明治結構為光收集和維持催化循環(huán)提供了穩(wěn)定的平臺。

因此，這項工作為在分子水平上理解固氮及其轉化機制提供了證據(jù)，并可能有助于拓寬基于金屬配合物的高效穩(wěn)定人工氮活化和應用的模型催化劑的選擇。

文獻信息

Photocatalytic nitrogen fixation under an ambient atmosphere using a porous coordination polymer with bridging dinitrogen anions，Nature Chemistry，2022.

https://www.nature.com/articles/s41557-022-01088-8

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/02/22/3319fe883a/

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南京大學，今日Nature Chemistry！從投稿到接收，耗時兩年！

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