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孫學(xué)良/楊盧奕AEM：熱脈沖燒結(jié)界面焊接實(shí)現(xiàn)4.6V固態(tài)電池

NASICON 型 Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃(LATP) 具有高離子電導(dǎo)率、高電壓穩(wěn)定性和低成本等優(yōu)點(diǎn)，是實(shí)現(xiàn)高能量密度固態(tài)電池（SSB）最具前景的固態(tài)電解質(zhì)（SSE）之一。然而，其實(shí)際應(yīng)用卻受到與正極材料界面兼容性不足以及與鋰金屬嚴(yán)重不兼容的限制。

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良，北京大學(xué)深圳研究生院楊盧奕等人采用了一種改進(jìn)的超高速高溫?zé)Y(jié)（UHS）方法——熱脈沖燒結(jié)（TPS）來(lái)實(shí)現(xiàn)高壓固態(tài)電子束的快速（≈10 秒）集成燒結(jié)。通過(guò)將連續(xù)的 UHS 分解成多個(gè)熱脈沖，TPS 可以最大限度地減少不良的界面副反應(yīng)。

首先，熱脈沖處理并不是界面熔化，而是通過(guò)在空隙中誘導(dǎo) LATP 納米線 (NW)，使 SSE 陶瓷顯著致密化，從而進(jìn)一步相互連接并填充空間，從而大大提高離子導(dǎo)電性。隨后，在 LATP 的負(fù)極側(cè)制作了新型氧化石墨烯-碳納米管-MXene（GCM）層，以防止與鋰發(fā)生副反應(yīng)。熱沖擊不僅能使層形態(tài)均勻一致，從而更好地抑制鋰枝晶，還能促進(jìn)Li⁺的界面通路。最后，熱脈沖可在幾秒鐘內(nèi)將正極與電解液緊密焊接在一起，而不會(huì)造成不良的相擴(kuò)散。基于上述多方面的優(yōu)化，制造出的 SSB 可在高達(dá) 4.6 V 的電壓下工作。

圖1. 正極的熱感應(yīng)界面焊接

總之，該工作提出了一種可擴(kuò)展、可控制的熱脈沖燒結(jié)方法來(lái)制造 SSB，以克服正極材料、LATP 電解質(zhì)和鋰金屬之間的界面問(wèn)題?？焖贌釠_擊過(guò)程可通過(guò)誘導(dǎo) LATP NWs 生長(zhǎng)來(lái)提高 LATP SSEs 的密度，LATP NWs 可填充空隙并增加離子導(dǎo)電性。同時(shí)，在負(fù)極側(cè)構(gòu)建了一個(gè)緊湊的保護(hù)層（GCMP），提供了額外的Li⁺傳導(dǎo)途徑，從而實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定而堅(jiān)固的 LATP/Li 界面。此外，強(qiáng)烈但瞬時(shí)的熱脈沖有助于正極和 SSE 之間表面的快速焊接，從而促進(jìn)界面接觸，而不會(huì)引起有害的副反應(yīng)。

得益于所提出的燒結(jié)策略，基于 4.6 V LCO 的 SSB 可以穩(wěn)定地循環(huán)使用，并提供 185 mAh g^-1的高比容量。組裝好的基于 LFP 的固態(tài)電池在 500 次循環(huán)后還能保持 90.8% 的高容量。因此，該項(xiàng)工作為 ISE 在高壓 SSB 中的實(shí)際應(yīng)用鋪平了道路。

圖2. 全固態(tài)電池的電化學(xué)性能

Interface Welding via Thermal Pulse Sintering to Enable 4.6 V Solid-State Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303422

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