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?中南邱曉清/陳善勇ACS Nano:Mn單原子調節(jié)Fe-NC催化劑實現(xiàn)高效耐用的氧催化和鋅空氣電池

?中南邱曉清/陳善勇ACS Nano:Mn單原子調節(jié)Fe-NC催化劑實現(xiàn)高效耐用的氧催化和鋅空氣電池

Fe-NC催化劑是鋅空氣電池(ZAB)中氧電催化反應最有前途的候選者之一,但實現(xiàn)持續(xù)的高活性仍然是一個具有挑戰(zhàn)性的問題。
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在此,中南大學邱曉清、陳善勇等人將Mn單原子引入Fe-NC(Mn1@Fe-NC/CNTs)中可以實現(xiàn)高效且持久的氧催化性能并在ZAB中應用。研究表明,Mn1@Fe-NC/CNTs具有Mn-N2O2和Fe-N4位點以及Fe納米粒子。Mn-N2O2位點不僅可以調節(jié) Fe-Nx 位點的電子結構以增強本征活性,而且還可以清除 Fe-Nx 位點的自由基攻擊,從而提高ORR耐久性。
因此,Mn1@Fe-NC/CNTs比傳統(tǒng) Fe-NC催化劑表現(xiàn)出增強ORR性能,與RHE相比,E1/2高達0.89 V,并在15 000 CV后保持ORR活性。最重要的是,Mn1@Fe-NC/CNTs還表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性,并且在10 mA cm-2(Ej10)下ORR的E1/2和OER電勢之間的差異(ΔE)僅為0.59 V,優(yōu)于大多數報道的催化劑。
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圖1. 制備流程及結構表征
總之,該工作通過將Mn單原子引入Fe-NC催化劑(Mn1@Fe-NC/CNTs)中,同時實現(xiàn)了優(yōu)異的ORR活性和耐久性。Mn單原子與Fe-Nx位點之間的電子相互作用有利于提高ORR本征活性。Fe-Nx位點產生的·HO2自由基可以被相鄰的Mn-N2O2位點迅速清除,從而提高Fe-NC催化劑的耐久性。Mn1@Fe-NC/CNTs 比傳統(tǒng) Fe-NC 催化劑表現(xiàn)出增強的 ORR 性能,具有高 E1/2 (0.89 V) 和 Eonset(1.01 V vs. RHE)。
此外,Mn1@Fe-NC/CNTs表現(xiàn)出優(yōu)異的雙功能活性,ΔE值僅為0.59 V,優(yōu)于大多數已報道的雙功能氧電催化劑。15000 次 CV 循環(huán)后,E1/2的衰減可忽略不計,僅為14 mV。結果顯示,Mn1@Fe-NC/CNT在ZAB中用作空氣正極,表現(xiàn)出高OCV(1.53 V)和高達200小時的高耐久性。因此,該項工作還為開發(fā)用于能源設備應用的先進電催化劑提供了有效的策略,有助于實現(xiàn)低碳和可持續(xù)的未來。
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圖2. 電化學性能
Mn Single-Atom Tuning Fe-N-C Catalyst Enables Highly Efficient and Durable Oxygen Electrocatalysis and Zinc–Air Batteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c09100

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