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?中南張治安ACS Nano：NASICON-Na4Fe3(PO4)2P2O7正極的陰離子替代用于鈉離子電池

鈉離子電池（SIB）原材料儲量豐富，在大型儲能系統(tǒng)及低速電動車上有巨大的應(yīng)用前景。優(yōu)質(zhì)鈉離子電池（SIB）非常需要具有更高容量和更好耐用性的正極材料。

在此，中南大學(xué)張治安團隊提出陰離子基團取代策略設(shè)計具有優(yōu)異Na⁺存儲的正極材料NASICON-Na₄Fe₃(PO₄)_1.9(SiO₄)_0.1P₂O₇(NFPP-Si0.1)。研究表明，通過陰離子取代對局部結(jié)構(gòu)進行修飾，可優(yōu)化電子電導(dǎo)率和降低Na⁺擴散能壘，顯著提高了離子/電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)。此外，SiO₄^4-取代會產(chǎn)生晶格的輕微膨脹，從而拓寬Na⁺擴散通道。

具體而言，定制設(shè)計的 NFPP-Si0.1 在 50 C 恒定充放電條件下可提供 77.6 mAh g^-1的高倍率性能，并在10 C 下循環(huán) 7000 次后仍具有79.4% 的容量保持率。此外，其還具有出色的低溫可逆容量（0.1 C時為 95.5 mAh g^–1），在5 C、-10 °C 下循環(huán) 1000 次后容量保持率為 93.6%。

圖1. 電池性能

總之，該工作采用傳統(tǒng)球磨法制備了陰離子取代的鐵基混合磷酸鹽Na₄Fe₃(PO₄)₂-x(SiO₄)xP₂O₇(x=0, 0.05, 0.1, 0.2)復(fù)合材料，證明其是一種有前景的鈉離子電池正極材料。

研究表明，在不改變晶格結(jié)構(gòu)的情況下，證實了SiO₄^4-對PO₄^3-的異相同構(gòu)取代，并產(chǎn)生了晶格的局部結(jié)構(gòu)畸變。通過DFT計算證實，SiO₄^4-的取代可以改變局域電荷狀態(tài)，導(dǎo)致附近的多面體幾何畸變，降低帶隙和Na⁺遷移能壘。SiO₄^4-取代顯著促進了Na⁺擴散動力學(xué)，提高了本征電子導(dǎo)電性。

優(yōu)化后的NASICONNa₄Fe₃(PO₄)_1.9(SiO₄)_0.1P₂O₇的電化學(xué)性能顯著增強，具有優(yōu)異的倍率和循環(huán)性能。在50C條件下，其可逆容量為77.6 mAh g^-1，在10C條件下循環(huán)7000次，容量保持率可達79.4%;在5C、- 10℃條件下循環(huán)1000次，容量保持率為93.6%，具有優(yōu)良的低溫容量和循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該工作提出的多種陰離子基團取代策略有望產(chǎn)生用于SIBs的高級聚陰離子正極材料。

圖2. NFPP 和 NFPP-Si0.1的態(tài)密度

Anion Substitution Strategy toward an Advanced NASICON-Na4Fe3(PO4)2P2O7 Cathode for Sodium-Ion Batteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c10319

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