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?麻省理工李巨/同濟(jì)王超EES：可控長期補(bǔ)鋰用于提高鋰離子電池能量密度和循環(huán)壽命

活性鋰的消耗和 SEI 的形成導(dǎo)致在初始循環(huán)中出現(xiàn)不可逆的鋰損耗，并在隨后的循環(huán)中逐漸耗盡活性鋰。事實(shí)證明預(yù)鋰化可以通過向電池中引入額外的活性鋰來有效補(bǔ)償這種損失，但研究主要集中在抵消初始鋰損耗上，往往忽略了在整個(gè)循環(huán)過程中發(fā)生的持續(xù)鋰消耗。

在此，麻省理工學(xué)院李巨，同濟(jì)大學(xué)王超等人采用了一種持續(xù)的原位補(bǔ)鋰策略，即在長期循環(huán)過程中，通過精確的容量控制，系統(tǒng)地釋放額外的鋰，利用涂有Li₂C₄O₄-CNT的鋰補(bǔ)充隔膜（LRS）作為鋰補(bǔ)償試劑。

空氣穩(wěn)定的Li₂C₄O₄-CNT復(fù)合材料具有均勻的球形結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的導(dǎo)電性，被用作犧牲劑以從正極側(cè)提供額外的鋰。通過控制Li₂C₄O₄的氧化程度，可以將補(bǔ)鋰過程分為幾個(gè)階段并進(jìn)行精確調(diào)控。將Li₂C₄O₄放置在隔膜上而不是正極內(nèi)，可顯著減少傳導(dǎo)路徑的中斷，并抑制與LiFePO₄的催化反應(yīng)，防止形成碳?xì)埩簟Ｔ贚FP||石墨電池系統(tǒng)中采用該方法后，初始循環(huán)的容量提高了12.9%，700個(gè)循環(huán)后的容量保持率達(dá)到97.2%。

圖1. Li₂C₄O₄-CNT 復(fù)合材料的合成與表征

總之，該工作開發(fā)了一種創(chuàng)新策略，通過采用鋰補(bǔ)充隔膜（LRS）來提高鋰電池的能量密度和循環(huán)壽命。具體而言，作者使用Li₂C₄O₄-CNT 復(fù)合材料作為容量可控的犧牲劑，它可提供 425 mAh g^-1的不可逆容量，如果分解產(chǎn)物從電池中完全排氣，則容量可高達(dá) 3845 mAh g^-1。與傳統(tǒng)的正極補(bǔ)鋰（CLR）方法相比，隔膜補(bǔ)鋰（SLR）方法具有很大的優(yōu)勢。它能有效抑制 LFP 顆粒將Li₂C₄O₄催化分解為CO₂和C，從而減少電池中的碳?xì)埩舨a(chǎn)生更高的能量密度。

當(dāng)壓力水平達(dá)到一定閾值時(shí)，產(chǎn)生的氣體可通過自動排氣閥釋放。LRS還可作為二次集流體，減少阻抗，并與現(xiàn)有的 LIB 制造工藝無縫集成。因此，通過調(diào)整Li₂C₄O₄-3CNT 涂層厚度，可以精確定制 LRS 的面積容量，以滿足各種鋰補(bǔ)償需求。

圖2. 負(fù)極支持的長期鋰補(bǔ)充策略

Controllable Long-term Lithium Replenishment for Enhancing Energy Density and Cycle Life of Lithium-ion Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03740a

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