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?浙江理工陳鵬作/童赟AFM：異質(zhì)酞菁鈷/硫改性空心碳球增強(qiáng)CO2還原和Zn-CO2電池

單原子催化劑(SACs)的配位環(huán)境調(diào)節(jié)在電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)中得到了廣泛的應(yīng)用。然而，SACs與載體的相互作用對(duì)催化性能的影響并不全面。

在此，浙江理工大學(xué)陳鵬作、童赟等人以酞菁鈷(CoPc)為例，提出了以空心碳球(S-NHC)為載體的雜S原子摻雜策略，揭示了微環(huán)境調(diào)控與單鈷原子催化活性之間的內(nèi)在關(guān)系。

具體而言，額外的S摻雜會(huì)引起更多的碳缺陷，增加S-NHC樣品中吡咯N的含量，導(dǎo)致非均相CoPc/S-NHC的電子相互作用增強(qiáng)，從而提高CO₂RR性能。結(jié)果顯示，該催化劑在- 0.6 V時(shí)的CO選擇性最高，接近100%，在- 0.4 ~ – 0.8 V的寬電位范圍內(nèi)，F(xiàn)E_CO的選擇性超過90%。

本研究采用CoPc/S-NHC正極的Zn-CO₂電池在4.7 mA cm ^-2時(shí)的最大功率密度高達(dá)2.68 mW cm ^-2。此外，原位衰減全反射紅外光譜(ATR-IR)揭示了關(guān)鍵的*COOH和*CO中間體的形成，計(jì)算結(jié)果證實(shí)了這些中間體在CoPc/S-NHC上的吉布斯自由能的優(yōu)化，表明了調(diào)控策略的可行性。

圖1. CoPc/S-NHC的電化學(xué)性能

總之，該工作提出了一種雜原子摻雜策略來設(shè)計(jì)N摻雜和S, N共摻雜空心碳球，并使用它們作為載體來錨定Co單原子。研究表明，S摻雜增加了碳缺陷和吡咯氮的優(yōu)勢(shì)。金屬Co與碳載體之間的強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移提高了CO₂RR的本征催化活性。原位ATR-IR揭示了*COOH和*CO的關(guān)鍵反應(yīng)中間體，DFT計(jì)算證實(shí)了較低的*COOH生成能壘和更合適的*CO吸附能。

結(jié)果表明，CoPc/S-NHC催化劑對(duì)CO的催化活性優(yōu)于CO₂RR。此外，CoPc/S-NHC催化劑在Zn-CO₂電池中的應(yīng)用也得到了擴(kuò)展。最大功率密度為2.68 mW cm^?2，回收穩(wěn)定性良好。因此，該項(xiàng)工作為研究和應(yīng)用微環(huán)境調(diào)控策略開發(fā)其他先進(jìn)電催化劑提供了新的視角。

圖2. Zn-CO₂電池的電化學(xué)性能

Heterogeneous Cobalt Phthalocyanine/Sulfur-Modified Hollow Carbon Sphere for Boosting CO2 Electroreduction and Zn–CO2 Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202312552

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