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?弗吉尼亞理工Matter：跨長度尺度的研究揭示富鎳層狀正極中的空間熱化學(xué)和動力學(xué)

電池材料的熱穩(wěn)定性是一個長期存在的難題，其降解始于原子尺度結(jié)構(gòu)和性質(zhì)轉(zhuǎn)變，并傳播到中尺度和宏觀尺度。由于跨長度尺度的內(nèi)在復(fù)雜性，精確描述熱化學(xué)動力學(xué)是一個關(guān)鍵問題。

在此，弗吉尼亞理工大學(xué)林鋒等人報告了對不同空間長度尺度的脫鋰富鎳正極的熱化學(xué)轉(zhuǎn)化機(jī)制的新認(rèn)識。具體而言，作者利用原位中子散射和對分布函數(shù)分析發(fā)現(xiàn)熱降解可以被認(rèn)為是氧八面體在埃尺度上的拓?fù)滢D(zhuǎn)變。作者強(qiáng)調(diào)了在短距離內(nèi)構(gòu)建堅固的氧框架以實現(xiàn)更高熱穩(wěn)定性的重要性。

此外，作者通過原位光譜納米斷層掃描解決了脫鋰顆粒內(nèi)部的動態(tài)熱化學(xué)相互作用，說明了熱性能與各種熱化學(xué)相互作用的空間分布之間的相關(guān)性。對正極顆粒中熱活性和遲緩區(qū)域的統(tǒng)計分析表明，這些少數(shù)區(qū)域（<2% 體積分?jǐn)?shù)）控制著熱穩(wěn)定性。

圖1. 具有價態(tài)梯度 (VG) 和價態(tài)均勻分布 (UD) 的 NMC 的比較

總之，該工作采用原位中子對分布函數(shù)和同步納米層析技術(shù)，在高溫下研究了富鎳正極熱化學(xué)相互作用的動態(tài)特性。因此，理解和控制不同長度尺度的空間相互作用是開發(fā)先進(jìn)儲能材料的重要途徑。該工作報道的概念和發(fā)現(xiàn)擴(kuò)展了對電池?zé)峤到鈾C(jī)制的一般理解。

圖2. 脫鋰 NMC 顆粒中熱活躍區(qū)和遲緩區(qū)

Cross-length-scale investigation reveals the spatial thermo-chemical dynamics hidden in Ni-rich layered Li-ion cathodes, Matter 2023 DOI: 10.1016/j.matt.2023.11.025

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