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?北理陳人杰ACS Nano：正極負(fù)極界面設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定水系/有機(jī)系混合電池

Zn離子電池（ZIBs）由于其安全性、適度能量密度和豐富的鋅金屬儲(chǔ)備而迅速發(fā)展。然而，在基于鋅的負(fù)極上不可避免的枝晶生長(zhǎng)和副反應(yīng)，以及過渡金屬基正極上金屬元素的溶解，會(huì)破壞電極/電解質(zhì)界面，最終降低ZIBs的電化學(xué)性能。

在此，北京理工大學(xué)陳人杰團(tuán)隊(duì)提出了一種賦予協(xié)同正極/負(fù)極界面層的水/有機(jī)混合電解質(zhì)。在負(fù)極上，ZnF₂/Zn₃(PO₄)₂誘導(dǎo)Zn成核，實(shí)現(xiàn)無枝晶和無腐蝕的電極形態(tài)。在正極上，與未改性電解質(zhì)中的異常Zn沉積相比，利用混合電解質(zhì)獲得的界面膜抑制了金屬元素的溶解，并避免了Zn在過渡金屬基正極上的沉積。

因此，基于改性電解質(zhì)的金屬Zn負(fù)極和LiMn₂O₄正極的軟包電池（放電深度：40%）在235次循環(huán)后仍保持92mAh/g的容量，并具有穩(wěn)定清潔的正極/負(fù)極界面。

圖1. Zn沉積示意圖

總之，該工作報(bào)告了一種有機(jī)/水混合電解質(zhì)，它可以實(shí)現(xiàn)正極/負(fù)極界面層的協(xié)同作用。一方面，在負(fù)極上收獲了富含 ZnF₂/Zn₃(PO₄)₂的穩(wěn)定SEI，抑制了HER的副反應(yīng)和循環(huán)過程中的鈍化生成。因此，在混合電解質(zhì)的基礎(chǔ)上，鋅對(duì)稱電池在 5 mA cm^-2的高電流密度下進(jìn)行了1325次無枝晶循環(huán)，過電位僅為62 mV，在約600次穩(wěn)定循環(huán)中實(shí)現(xiàn)了99.3%的平均效率。另一方面，獲得的正極CEI可調(diào)節(jié)錳基過渡金屬材料中錳的溶解。

因此，基于鋅負(fù)極和 LMO 正極、使用混合電解質(zhì)的全電池具有 82 mAh g^-1的優(yōu)異倍率性能。此外，具有40%DOD的LMO//Zn軟包電池在235次循環(huán)后可保持 92 mAh g^-1的容量。相反，基于10:0電解質(zhì)的類似電池只能維持約50次循環(huán)。因此，該工作所提出的簡(jiǎn)單方法為構(gòu)建長(zhǎng)循環(huán) ZIB 提供了一個(gè)方向。

圖2. 全電池性能

Highly Stable Aqueous/Organic Hybrid Zinc-Ion Batteries Based on a Synergistic Cathode/Anode Interface Engineering, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c09419

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