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電池頂刊集錦:李福軍、陳人杰、楊劍、程亞軍、趙宏濱、吳明鉑、宋浩杰、彭?xiàng)澚?、謝清水、郭孝東等成果!

1. 三單位聯(lián)合AFM:高溫高壓鋰金屬電池用醚基電解液

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鋰金屬與有機(jī)溶劑的兼容性對(duì)于鋰金屬電池(LMBs)來說是最關(guān)鍵的。盡管醚類溶劑對(duì)鋰金屬表現(xiàn)出優(yōu)異的相容性,但醚類溶劑在高溫和高電壓下的反應(yīng)性阻礙了它們?cè)阡嚱饘匐姵叵到y(tǒng)中的應(yīng)用。

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圖1. 電解液表征

中科院寧波材料所程亞軍、上海大學(xué)趙宏濱、上??臻g電源所王可等設(shè)計(jì)了一種高溫醚類電解液,包括草酰二氟硼酸鋰(LiODFB)、二甘醇二丁基醚(DGDE)、3-甲氧基丙腈(MPN)和氟代碳酸乙烯酯(FEC),簡稱MDF電解液。

研究顯示,電解液中MPN的存在改變了溶劑化結(jié)構(gòu),從而促進(jìn)了ODFB?氧化還原反應(yīng)的增加,并與FEC協(xié)同構(gòu)建了堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面(SEI),有效抑制了鋰枝晶的生長和溶劑分解。

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圖2.?鋰沉積形貌及SEI分析

因此,MDF電解液不僅使Li||Cu和Li||Li電池表現(xiàn)出較長的循環(huán)穩(wěn)定性和高的庫侖效率,而且在Li|| LiFePO4(LFP)和Li|| LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)電池中都表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)特性。值得注意的是,即使暴露在高達(dá)80℃的高溫下,這些電池仍表現(xiàn)出穩(wěn)定的運(yùn)行,并且Li||NCM811電池在4.5 V的高電壓水平下也保持優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

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圖3.?Li||NCM811電池性能

Ether-Based Electrolyte for High-Temperature and High-Voltage Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202313319

2. 中國石油大學(xué)/山東大學(xué)AFM:高性能鉀離子電池CEI的原位結(jié)構(gòu)調(diào)制

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錳基層狀氧化物陰極,特別是KxMnO2(KMO),由于其低成本、高理論容量和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性,在鉀離子電池(PIBs)中顯示出巨大的潛力。然而,電極/電解質(zhì)的Jahn-Teller畸變、錳溶解和界面不穩(wěn)定性會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定和性能衰減。

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圖1.?電解液的電化學(xué)性能研究

中國石油大學(xué)(華東)吳明鉑、顧鑫、山東大學(xué)楊劍等首次在PIB中使用二氟(草酸)硼酸鋰(LiDFOB)作為電解液添加劑,以提高P3型KMO的電化學(xué)性能。

X射線光電子能譜(XPS)和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜(TOF-SIMS)表明,LiDFOB參與正極/電解液界面(CEI)的形成,并有效抑制電解液溶劑的分解,從而形成富含F(xiàn)和B但含有較少C和O物種的CEI層。高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)和原子力顯微鏡(AFM)證實(shí),該CEI層均勻、薄且堅(jiān)固,從而導(dǎo)致增強(qiáng)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)和減少的錳溶解。

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圖2.?CEI表征

因次,采用含有LiDFOB堿性電解液的P3-KMO陰極表現(xiàn)出顯著改善的電化學(xué)性能,例如在100 mA g?1下經(jīng)過300次循環(huán)后,表現(xiàn)出顯著的庫侖效率≈99.5%和高容量保持率78.6%。此外,P3-KMO||軟碳的全電池表現(xiàn)出令人滿意的比容量和能量密度。該研究強(qiáng)調(diào)了界面化學(xué)對(duì)PIBs的重要性。

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圖3.?LiDFOB添加劑獨(dú)特功能的示意

In Situ Structure Modulation of Cathode-Electrolyte Interphase for High-Performance Potassium-Ion Battery. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202313146

3. 南開李福軍AM:鈉離子電池超穩(wěn)定層狀氧化物陰極材料的配位化學(xué)調(diào)控

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層狀過渡金屬(TM)氧化物陰極在鈉離子電池(SIBs)中受到越來越多的關(guān)注。然而,它們?cè)趯?shí)際應(yīng)用中受到Jahn-Teller畸變和不可逆陽離子遷移的困擾,這會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的電壓衰減和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定。

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圖1.?充放電過程中的原位XRD研究

南開大學(xué)李福軍等報(bào)告了O3-Na0.898K0.058Ni0.396?Fe0.098Mn0.396Ti0.092O2(KT-NFM)作為一種超穩(wěn)定陰極材料,它是通過剛性KO6柱和柔性TiO6八面體的多位取代實(shí)現(xiàn)。研究顯示,K柱誘導(dǎo)了收縮的TMO2板及其強(qiáng)烈的庫侖排斥作用,從而抑制了Ni/Fe遷移;Ti的加入加強(qiáng)了Ni(3deg*)-O(2p)的雜化,從而緩解了不希望發(fā)生的O3-O’3相變。

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圖2.?第一原理分子動(dòng)力學(xué)模擬

兩者的結(jié)合使KT-NFM結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,不會(huì)出現(xiàn)裂縫和TM遷移和損失。實(shí)驗(yàn)證明,該電池可提供135.6 Wh kg-1的高能量密度和倍率能力,并在KT-NFM|||硬碳的軟包電池中實(shí)現(xiàn)了超穩(wěn)定循環(huán),2000次循環(huán)后容量保持率大于90%??傮w而言,調(diào)節(jié)配位化學(xué)的多位點(diǎn)置換策略將為鈉離子電池的反應(yīng)機(jī)理和材料設(shè)計(jì)提供新的見解。

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圖3.?電化學(xué)性能研究

Regulation of Coordination Chemistry for Ultra-Stable Layered Oxide Cathode Materials of Sodium-Ion Batteries. Advanced Materials 2024. DOI: 10.1002/adma.202311523

4. 三單位ACS Nano:高熵MXene作為雙功能介體用于先進(jìn)鋰硫全電池

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高能量密度鋰硫電池(LSB)的開發(fā)仍然受到多硫穿梭效應(yīng)的阻礙。

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圖1.?HE-MXene/G@PP的制備及表征

北京理工大學(xué)陳人杰、陜西科技大學(xué)宋浩杰、王思哲、上海大學(xué)楊超等通過”高熵”與MXene的巧妙結(jié)合,提出了一種含有多元素準(zhǔn)原子的HE-MXene 摻雜石墨烯復(fù)合材料,作為LSB中隔膜改性的雙功能介質(zhì)(HE-MXene/G@PP)。研究發(fā)現(xiàn),HE-MXene/G@PP具有高導(dǎo)電性,可實(shí)現(xiàn)快速的多硫化鋰(LiPSs)氧化還原轉(zhuǎn)換動(dòng)力學(xué);具有豐富的金屬活性位點(diǎn),可實(shí)現(xiàn)與多硫化鋰的高效化學(xué)吸附;具有強(qiáng)親鋰性,可實(shí)現(xiàn)Li+在鋰金屬表面的均勻沉積。

DFT理論計(jì)算、原位拉曼和DRT結(jié)果相繼證明,HE-MXene/G@PP可通過協(xié)同調(diào)制雞尾酒效應(yīng)高效捕獲LiPSs并加速LiPSs氧化還原反應(yīng),此外其晶格畸變效應(yīng)可有效誘導(dǎo)無樹枝狀鋰的均勻沉積。

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圖2.?理論計(jì)算

因此,這項(xiàng)工作實(shí)現(xiàn)了出色的長期循環(huán)性能,在1 C/2 C條件下循環(huán)1200次后,每次循環(huán)的衰減率為0.026%/0.031%。Li||Li對(duì)稱電池在40 mA cm-2/40 mAh cm-2下循環(huán)6000小時(shí)后仍保持穩(wěn)定的過電位。此外,它還在7.8 mg cm-2和5.6 μL mg-1的低E/S比條件下實(shí)現(xiàn)了良好的循環(huán)穩(wěn)定性。這一策略為同時(shí)解決硫陰極和鋰陽極問題提供了一種合理的方法。

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圖3.?鋰硫全電池性能

High-Entropy MXene as Bifunctional Mediator toward Advanced Li–S Full Batteries. ACS Nano 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c10731

5. 廈大/浙工大Angew:通過調(diào)節(jié)電化學(xué)鋰儲(chǔ)層的結(jié)構(gòu)連接性定制鋰沉積

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鋰沉積不規(guī)則是鋰金屬電池可逆性差和循環(huán)不穩(wěn)定的主要原因,甚至?xí)?dǎo)致安全隱患,其原因已被廣泛探討。在傳統(tǒng)測(cè)試方案中,鋰完全溶解所導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)斷開是鋰在后續(xù)沉積過程中不規(guī)則生長的關(guān)鍵因素。

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圖1.?Li剝離過程中的Li/SEI形態(tài)和組成

廈門大學(xué)彭?xiàng)澚?、謝清水、浙江工業(yè)大學(xué)劉育京等闡明了電化學(xué)鋰儲(chǔ)層結(jié)構(gòu)連接在后續(xù)鋰沉積行為中的關(guān)鍵作用,并建立了形態(tài)-性能相關(guān)性。具體而言,這項(xiàng)工作系統(tǒng)分析了鋰剝離過程中預(yù)留鋰金屬和SEI層的物理形態(tài)和微觀結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)界面動(dòng)力學(xué)和隨后的成核和生長行為與結(jié)構(gòu)連通性直接相關(guān)。

研究發(fā)現(xiàn),電化學(xué)預(yù)留鋰能在鋰溶解過程中保持鋰與SEI外骨架和集流體的結(jié)構(gòu)連通性,這不僅保留了Li+的擴(kuò)散途徑,還維持了電子導(dǎo)電連接,從而防止了非活性鋰的形成。

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圖2.?納米結(jié)構(gòu)、動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)連接性的示意圖

此外,共形SEI外殼附著的穩(wěn)定且分布良好的原位鋰儲(chǔ)層可為后續(xù)鋰沉積提供均勻分布的成核點(diǎn)。該研究結(jié)果表明,電化學(xué)鋰儲(chǔ)層不僅有助于為后續(xù)循環(huán)提供鋰,還能保持結(jié)構(gòu)的連通性,確保后續(xù)鋰沉積的動(dòng)力學(xué)可行性。通過保持結(jié)構(gòu)連通性,可以實(shí)現(xiàn)密集的鋰沉積,Li|Cu電池的循環(huán)壽命提高了7.5倍,無陽極鋰金屬電池的容量保持率提高了10%。

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圖3.?半電池和無陽極全電池的電化學(xué)性能

Tailoring Li Deposition by Regulating Structural Connectivity of Electrochemical Li Reservoir in Li-metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202319847

6. 郭孝東/肖遙AM:制定局部氧環(huán)境減輕富鋰材料中的電壓滯后

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富鋰陰極材料因其卓越的能量密度(> 900 Wh kg-1)而成為鋰離子電池最有前景的選擇之一。然而,充放電過程中的電壓滯后降低了能量轉(zhuǎn)換效率,阻礙了其在實(shí)際設(shè)備中的應(yīng)用。

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圖1.?CR64的結(jié)構(gòu)表征及電化學(xué)性能

四川大學(xué)郭孝東、Lang Qiu、溫州大學(xué)肖遙等深入研究了不同Li2MnO3比值的富鋰錳基材料中電壓滯后的內(nèi)在機(jī)理,并提出了解決這一問題的有效方法。作者通過電化學(xué)評(píng)價(jià)、同步輻射X射線吸收光譜(XAS)、球差校正掃描透射電子顯微鏡(AC-STEM)與電子能量損失譜(EELS)以及DFT計(jì)算,指出氧離子在低放電電壓(< 3.6 V)下的反應(yīng)活性是電壓滯后的根源,而層間TM遷移是否發(fā)生不會(huì)對(duì)其產(chǎn)生影響。

此外,通過成分調(diào)節(jié),這項(xiàng)工作設(shè)計(jì)出了TM層中各種TM/Li排列的結(jié)構(gòu),進(jìn)一步證實(shí)了O2-局部環(huán)境的變化會(huì)改變其在低電壓下的反應(yīng)活性,從而影響遲滯行為。

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圖2.?不同Li2MnO3配比材料的結(jié)構(gòu)表征

實(shí)驗(yàn)顯示,從0.8Li2MnO3·0.2LiNi0.5Mn0.5O2(CR 82)到0.2Li2MnO3·0.8LiNi0.5Mn0. 5O2(CR 28),隨著Li2MnO3比值的降低,TM層從特征性的TM-TM-Li排列過渡到TM/Li-TM/Li-TM/Li排列(Li 2b 位點(diǎn)部分被TM離子占據(jù)),伴隨著電壓滯后的降低和能量轉(zhuǎn)換效率的提高。

其中,TM層具有明顯TM/Li紊亂的CR 28顯示出15.70 mAh g-1的輕微滯后容量和89.07%的高能量效率。對(duì)O2-周圍局部環(huán)境的調(diào)節(jié)為設(shè)計(jì)高性能陰極材料開辟了一條新途徑。

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圖3.?CR 82、CR 55、CR 46和CR 28的電化學(xué)行為

Formulating Local Environment of Oxygen Mitigates Voltage Hysteresis in Li-rich Materials. Advanced Materials 2024. DOI: 10.1002/adma.202311814

7. 高國新/丁書江/胡小飛AEM:自組裝芳綸納米纖維氣凝膠復(fù)合固態(tài)聚合物電解質(zhì)

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全固態(tài)鋰金屬電池(ASSLMBs)在開發(fā)下一代高安全、高能量密度鋰電池方面前景廣闊,但仍面臨鋰枝晶生長和厚度的挑戰(zhàn)。

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圖1.?PAL電解質(zhì)設(shè)計(jì)

西安交通大學(xué)高國新、丁書江、胡小飛等開發(fā)了由低密度自支撐芳綸納米纖維(ANF)氣凝膠骨架支撐的超薄聚環(huán)氧乙烷(PEO)基復(fù)合固態(tài)聚合物電解質(zhì)(PAL)。具體而言,這項(xiàng)工作通過一種新型CO2輔助誘導(dǎo)自組裝方法,獲得了具有精心設(shè)計(jì)雙交聯(lián)度雙層結(jié)構(gòu)的ANF氣凝膠。

得益于ANFs和PEO之間的分子間相互作用,PAL實(shí)現(xiàn)了具有優(yōu)異熱穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度的超薄厚度(20μm)。同時(shí),由于功能化的ANF對(duì)離子通路的調(diào)節(jié),PAL在沒有枝晶的情況下實(shí)現(xiàn)了均勻的鋰沉積,從而為對(duì)稱電池帶來了穩(wěn)定的長循環(huán)(1400小時(shí))。

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圖2.?PAL電解質(zhì)的電化學(xué)性能

因此,Li|PAL|LiFePO4(LFP)電池具有優(yōu)異的長期循環(huán)穩(wěn)定性(1C,>700次循環(huán),庫侖效率>99.8%)和快速充電/放電性能(倍率性能達(dá)10C)。

此外,從更實(shí)用的角度講,由于能夠匹配高負(fù)載(8 mg cm?2)陰極,Li|PAL|LFP電池還實(shí)現(xiàn)了180 Wh kg?1的能量密度。并且,雙層Li|PAL|LFP軟包電池在循環(huán)和濫用測(cè)試中表現(xiàn)出優(yōu)異的柔性和安全性。

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圖3.?全電池性能

CO2-Assisted Induced Self-Assembled Aramid Nanofiber Aerogel Composite Solid Polymer Electrolyte for All-Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202303527

8. Angew:電化學(xué)疏水三層界面構(gòu)筑機(jī)械分級(jí)SEI,穩(wěn)定鋅金屬陽極

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水系鋅離子電池作為電網(wǎng)規(guī)模的儲(chǔ)能裝置很有前景,但由于電極/電解質(zhì)界面不穩(wěn)定而受到阻礙。

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圖1.?電解液的物化特性

瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院趙康寧等報(bào)道了用于水系鋅金屬電池的貧水離子液體電解液。研究顯示,這種貧水離子液體電解液超越了基于經(jīng)典Gouy-Chapman-Stern理論的電化學(xué)雙電層,形成了由前兩層疏水性O(shè)TF-和EMIM+以及第三層松散附著的水組成的疏水性三層界面。過利用疏水性三層界面,貧水離子液體電解液實(shí)現(xiàn)了寬的電化學(xué)工作窗口(2.93V)和相對(duì)高的鋅離子電導(dǎo)率(17.3mS/cm)。

此外,陰離子擁擠界面促進(jìn)了OTF-分解化學(xué),形成了機(jī)械分級(jí)的固體電解質(zhì)界面層,同時(shí)抑制了枝晶的形成并保持了機(jī)械穩(wěn)定性。

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圖2.?不同電解液的電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢(shì),貧水離子液體電解液在20A/g和N/P比為1.5的實(shí)際條件下實(shí)現(xiàn)了超過10000次循環(huán)的超長循環(huán)能力,累積面容量達(dá)到1.8Ah/cm2,優(yōu)于最先進(jìn)的鋅金屬電池性能??傮w而言,這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了穩(wěn)定的電極/電解質(zhì)界面穩(wěn)定性的重要性,這對(duì)于構(gòu)建高能電網(wǎng)規(guī)模的鋅離子電池是實(shí)用的。

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圖3.?高壓鋅離子電池的電化學(xué)性能

Electrochemical Hydrophobic Tri-layer Interface Rendered Mechanically Graded Solid Electrolyte Interface for Stable Zinc Metal Anode. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202318063

原創(chuàng)文章,作者:科研小搬磚,如若轉(zhuǎn)載,請(qǐng)注明來源華算科技,注明出處:http://www.xiubac.cn/index.php/2024/02/19/82c46d811a/

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