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近日，小編匯總了吉林大學(xué)于吉紅院士2023年的部分研究成果，以供大家學(xué)習(xí)和參考！

JACS：通過催化劑重構(gòu)實(shí)現(xiàn)鋰離子電池中金屬的完全回收

牛！Science+8篇JACS/Angew！吉林大學(xué)于吉紅院士2023年優(yōu)秀成果精選！

電動(dòng)汽車的大規(guī)模普及和有限金屬資源的枯竭使得鋰離子電池（LIBs）的回收勢(shì)在必行。然而，目前的火法冶金和濕法冶金等回收途徑主要是針對(duì)鈷酸鋰開發(fā)的，其存在能源投入大、加工工藝復(fù)雜等問題；因此，迫切需要替代性的多功能綠色方法。

吉林大學(xué)于吉紅院士、天津工業(yè)大學(xué)梅東海教授、蘇州大學(xué)張偉教授等以析氫反應(yīng)作為概念驗(yàn)證，報(bào)道了一種通過催化劑重構(gòu)回收LIBs的巧妙而多用途的策略。研究顯示，作為催化劑的層狀、尖晶石和聚陰離子氧化物陰極材料，在質(zhì)子或氫氧根離子的輔助下可在結(jié)構(gòu)上轉(zhuǎn)化為氫氧化物，促進(jìn)金屬的完全提?。ɡ纾琇i、Co、Ni、Mn、Fe），結(jié)果實(shí)現(xiàn)了具有接100%的高提取效率。此外，這種回收方法適用于幾乎所有商用陰極系統(tǒng)，并可擴(kuò)展到實(shí)用的廢舊軟包電池?？傮w而言，這種綠氫耦合方法為傳統(tǒng)方法提供了一種通用且可持續(xù)的替代方法，并具有超越電池回收的廣泛影響。

Complete Metal Recycling from Lithium-Ion Batteries Enabled by Hydrogen Evolution Catalyst Reconstruction. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c10188

Angew：通過原沸石晶種構(gòu)建具有高度完整框架的內(nèi)穿中孔分級(jí)沸石

構(gòu)建從沸石晶體外部通向內(nèi)部的具有開放通道的內(nèi)穿中孔是非常理想的，它可以顯著改善微孔沸石的分子傳輸和活性位點(diǎn)的可及性，從而增強(qiáng)催化性能。傳統(tǒng)的沸石晶種法通常會(huì)在沸石中產(chǎn)生孤立的中孔。

吉林大學(xué)于吉紅院士等采用具有沸石胚胎結(jié)構(gòu)的納米級(jí)無定形原沸石作為晶種，構(gòu)建了具有內(nèi)穿中孔（中孔體積為0.51 cm³?g^-1）和高度完整框架的單晶分級(jí)ZSM-5沸石。與傳統(tǒng)合成方法相比，該方法只采用少量有機(jī)結(jié)構(gòu)引導(dǎo)劑和較低的結(jié)晶溫度，以原沸石為主導(dǎo)生長(zhǎng)引導(dǎo)位點(diǎn)誘導(dǎo)結(jié)晶。原沸石納米晶種為周圍前驅(qū)體的結(jié)晶提供了豐富的成核位點(diǎn)，隨后結(jié)晶體定向凝聚，形成內(nèi)穿中孔。實(shí)驗(yàn)顯示，制備的分級(jí)ZSM-5沸石在甲醇制丙烯反應(yīng)中表現(xiàn)出超長(zhǎng)的使用壽命（443.9小時(shí)）和高丙烯選擇性（47.92%，WHSV of 2 h^-1）。這項(xiàng)工作提供了一種簡(jiǎn)便的原沸石晶種策略，以用于合成內(nèi)穿中孔分級(jí)沸石，這種沸石在催化應(yīng)用方面非常有效。

Constructing Intrapenetrated Hierarchical Zeolites with Highly Complete Framework via Protozeolite Seeding. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202312131

Angew：在沸石中封裝碳化鈀亞納米物種促進(jìn)炔烴的高選擇性加氫反應(yīng)

將炔烴選擇性加氫為烯烴是合成精細(xì)化學(xué)品的關(guān)鍵步驟。然而，廣泛使用的鈀（Pd）基催化劑往往存在選擇性差的問題。

吉林大學(xué)于吉紅院士、天津工業(yè)大學(xué)梅東海教授、瓦倫西亞理工大學(xué)Avelino Corma教授等展示了一種碳化還原方法，以在純硅酸鹽MFI沸石中生成碳化鈀亞納米物種。表征和理論計(jì)算顯示，碳物種可通過形成占主導(dǎo)地位的Pd-C₄結(jié)構(gòu)來改變鈀物種的電子和立體特性，同時(shí)通過與沸石框架形成Si-O-C結(jié)構(gòu)來促進(jìn)烯烴的解吸。結(jié)果，所開發(fā)的催化劑在溫和條件下（298 K，2 bar H₂）選擇性氫化炔烴時(shí)表現(xiàn)出卓越的性能，具有99?%苯乙炔完全轉(zhuǎn)化時(shí)對(duì)苯乙烯的選擇性。相比之下，在相同的反應(yīng)條件下，沸石包封的無碳Pd催化劑和商用Lindlar催化劑對(duì)苯乙烯的選擇性分別只有15%和14%。毫無疑問，沸石包封的碳化鈀亞納米物種在炔烴的加氫反應(yīng)中具有優(yōu)異的性能。

Encapsulation of Palladium Carbide Subnanometric Species in Zeolite Boosts Highly Selective Semihydrogenation of Alkynes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202313101

JACS：基于沸石膜電解質(zhì)的高性能全固態(tài)電池

具有高能量密度和安全性的全固態(tài)電池是下一代儲(chǔ)能應(yīng)用的理想候選材料。然而，用于全固態(tài)電池的傳統(tǒng)固態(tài)電解質(zhì)存在離子傳導(dǎo)性差、界面兼容性差、不穩(wěn)定和成本高等限制。

吉林大學(xué)于吉紅院士、德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Jiaao Wang等利用沸石在其空隙中加入功能客體的巧妙能力，提出了一種基于”客體扳手”機(jī)制的創(chuàng)新離子活化策略，即在LiX沸石的超籠子中引入一對(duì)基于LiTFSI的客體（GS）陽離子和陰離子，從而產(chǎn)生了一種具有高鋰離子傳導(dǎo)性和界面兼容性的沸石膜（ZM）基固態(tài)電解質(zhì)（GS-ZM）。實(shí)驗(yàn)和Car-Parrinello分子動(dòng)力學(xué)模擬表明，在室溫下，通過鋰離子與TFSI-的”氧扳手”的動(dòng)態(tài)配位，沸石框架對(duì)框架相關(guān)鋰離子的限制顯著減少。因此，與ZM相比，GS-ZM的離子電導(dǎo)率提高了100%，鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)達(dá)到0.97。

此外，值得注意的是，利用GS-ZM優(yōu)越的離子傳導(dǎo)性和GS-ZM與電極之間良好的界面結(jié)構(gòu)，基于GS-ZM組裝而成的全固態(tài)鋰離子電池和鋰-空氣電池均表現(xiàn)出遠(yuǎn)高于液態(tài)電解液電池的電化學(xué)性能：全固態(tài)鋰離子電池在1 C下循環(huán)800次后容量保持率達(dá)99.3%，全固態(tài)鋰-空氣電池在500 mA g^-1下循環(huán)壽命達(dá)909次。沸石中”客扳手”的機(jī)理發(fā)現(xiàn)將大大提高沸石基電解質(zhì)在各種全固態(tài)儲(chǔ)能系統(tǒng)中的適應(yīng)性，并使其具有高性能、高安全性和低成本的特點(diǎn)。

Enabling High-Performance All-Solid-State Batteries via Guest Wrench in Zeolite Strategy. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c07858

JACS：硅烷醇工程實(shí)現(xiàn)非經(jīng)典生長(zhǎng)沸石納米片

沸石通過顆粒附著的非經(jīng)典生長(zhǎng)已經(jīng)被提出了二十年，但其附著機(jī)制和動(dòng)力學(xué)調(diào)控仍然難以捉摸。

吉林大學(xué)于吉紅院士等利用含有封裝TPA⁺模板和豐富硅烷醇（Si-OH）的無定形原沸石（PZ）納米顆粒作為水熱條件下的唯一前驅(qū)體，實(shí)現(xiàn)了MFI型沸石的非經(jīng)典生長(zhǎng)。這種工作通過二維（2D）固態(tài)核磁共振（NMR）相關(guān)光譜研究了前驅(qū)體的硅烷醇特性，結(jié)果顯示，硅烷醇在決定前驅(qū)體附著行為和晶體生長(zhǎng)取向方面起著至關(guān)重要的作用。在機(jī)械球磨或壓片過程中，壓力促使球形PZ融合成片狀集成PZ（IPZ），同時(shí)外部硅烷醇從均勻分布轉(zhuǎn)變?yōu)榍史植?，?nèi)部硅烷醇從孤立轉(zhuǎn)變?yōu)榭臻g接近。與孤立的硅烷醇相比，空間接近的硅烷醇與TPA⁺的相關(guān)性更強(qiáng)，有利于通過硅醇縮合形成硅-O-硅鍵。隨后，在表面能量最小化的驅(qū)動(dòng)下，片狀I(lǐng)PZ前體的顆粒附著優(yōu)先發(fā)生在具有高密度硅烷醇的高曲率表面，從而導(dǎo)致非經(jīng)典生長(zhǎng)的各向異性速率，進(jìn)而形成高寬比MFI型沸石納米片。

先進(jìn)電子顯微鏡提供了直接證據(jù)，證明無定形IPZ前體沿c軸方向附著到晶體中間表面，形成無定形-晶體界面，隨后界面消除，結(jié)構(gòu)演變?yōu)閱尉?。該研究結(jié)果不僅揭示了沸石的非經(jīng)典生長(zhǎng)機(jī)制，還揭示了硅醇化學(xué)在動(dòng)力學(xué)調(diào)節(jié)中的關(guān)鍵作用，這對(duì)于實(shí)現(xiàn)量身定制的沸石合成具有重要意義。

Silanol-Engineered Nonclassical Growth of Zeolite Nanosheets from Oriented Attachment of Amorphous Protozeolite Nanoparticles. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c04031

Angew：從硅鋁磷酸鹽晶種中轉(zhuǎn)錄出富含鋁對(duì)的低硅Cu-CHA沸石

無有機(jī)模板合成的銅交換低硅CHA沸石（Si/Al≤4）是氨選擇性催化還原氮氧化物（NH₃-SCR）的理想候選催化劑，但由于水熱穩(wěn)定性較低，其實(shí)際應(yīng)用受到限制。

吉林大學(xué)于吉紅院士、閆文付教授、中國科學(xué)院物理與數(shù)學(xué)研究所徐君研究員等受雙鏈DNA轉(zhuǎn)錄為RNA的啟發(fā)，以硅鋁磷酸鹽（SAPO）為晶種，通過-Al-O-P(Si)-O-Al-O-四面體的嚴(yán)格交替，合成了富含Al對(duì)的低硅CHA沸石（CHA-SPAEI，Si/Al=3.7）。研究顯示，CHA-SPAEI中的鋁對(duì)比例為78%，遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)低硅CHA（CHA-LS，52%）。在800℃水熱老化6小時(shí)后，銅交換CHA-SPAEI在225-500℃和氣體時(shí)空速度為200,000 h^-1的條件下，NO轉(zhuǎn)化率超過90%，遠(yuǎn)高于銅交換CHA-LS的轉(zhuǎn)化率。

此外，²⁷Al雙量子單量子二維核磁共振分析證實(shí)了CHA-SPAEI中Al對(duì)的空間接近性。SAPO晶種溶解產(chǎn)生的片段中嚴(yán)格的-P(Si)-O-Al-O-P(Si)-O-序列通過轉(zhuǎn)錄過程促進(jìn)了具有-Al-O-Si-O-Al-O-序列的Al對(duì)。利用磷酸鋁基沸石作為晶種為調(diào)節(jié)沸石中的鋁分布開辟了一條新途徑。

Low-silica Cu-CHA Zeolite Enriched with Al Pairs Transcribed from Silicoaluminophosphate Seed: Synthesis and Ammonia Selective Catalytic Reduction Performance. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202306174

AM：同軸3D打印用于尾氣處理的沸石基核殼整體催化劑

具有功能性外殼的核殼催化劑可以提高催化劑在選擇性催化還原NO_x過程中的活性和穩(wěn)定性。然而，基于多步制備核殼結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)方法在嚴(yán)格的合成條件和有限的設(shè)計(jì)靈活性方面一直受到限制。

吉林大學(xué)于吉紅院士等首次開發(fā)了一種簡(jiǎn)便的同軸3D打印策略，用于構(gòu)建具有相互連接的蜂窩狀結(jié)構(gòu)的沸石基核殼整體催化劑，其中親水性非致密SiO₂作為殼，Cu-SSZ-13沸石作為核。研究顯示，與受界面擴(kuò)散影響的Cu-SSZ-13整體相比，SiO₂殼層可以增加Cu-SSZ-13@SiO₂上活性位點(diǎn)的可及性，從而使Cu-SSZ-13@SiO₂在200-550℃和300000 cm³?g^-1?h^-1條件下的NO轉(zhuǎn)化率提高10-20%。

同時(shí)，較厚的SiO₂殼通過抑制脫鋁和CuO_x的形成，提高了老化催化劑的水熱穩(wěn)定性。通過這種同軸3D打印技術(shù)，還可以實(shí)現(xiàn)以不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的沸石為外殼、不同金屬氧化物為內(nèi)核的其他代表性整體催化劑。這種策略可以直接集成多種多孔材料，從而靈活地設(shè)計(jì)和制備具有定制功能的各種核殼整體催化劑。

Coaxial 3D Printing of Zeolite-Based Core–Shell Monolithic Cu-SSZ-13@SiO2 Catalysts for Diesel Exhaust Treatment. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302912

JACS：介孔碳在沸石上的區(qū)域選擇性表面組裝為兩相界面催化創(chuàng)造各向異性潤(rùn)濕性

將微孔沸石與介孔材料進(jìn)行各向異性的表面功能化，形成具有獨(dú)特物理和化學(xué)性質(zhì)的分級(jí)多孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)，有望大大擴(kuò)展其在催化方面的應(yīng)用。然而，通過與介孔材料的特定位點(diǎn)互連來精確控制沸石晶體的表面化學(xué)性質(zhì)仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

吉林大學(xué)于吉紅院士、關(guān)卜源教授等報(bào)告了一種區(qū)域選擇性表面組裝策略，用于介孔聚合物/碳在沸石納米晶體上的特定區(qū)域生長(zhǎng)。通過這種方法，介孔多巴胺可以在silicalite-1納米晶體的邊緣、彎曲表面或/和平坦表面進(jìn)行可控的區(qū)域選擇性表面沉積，形成具有不同表面幾何形狀的奇特分級(jí)納米結(jié)構(gòu)。碳化后，其衍生的具有各向異性表面潤(rùn)濕性的異質(zhì)結(jié)構(gòu)顯示出兩親特性。

作為概念驗(yàn)證，Pt納米粒子包封的silicalite-1/介孔碳納米復(fù)合材料經(jīng)測(cè)試對(duì)形成Pickering乳液具有界面活性。此外，值得注意的是，在一系列雙相串聯(lián)催化反應(yīng)中，這些催化劑在各種硝基烯烴的形狀選擇性加氫方面表現(xiàn)出卓越的催化性能，相應(yīng)的胺產(chǎn)物的產(chǎn)率達(dá)到100%。這些結(jié)果為合理構(gòu)建表面結(jié)構(gòu)高度復(fù)雜的分級(jí)多孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)，從而在各種應(yīng)用中實(shí)現(xiàn)特定的物理和化學(xué)特性鋪平了道路。

Regioselective Surface Assembly of Mesoporous Carbon on Zeolites Creating Anisotropic Wettability for Biphasic Interface Catalysis. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00309

JACS：開創(chuàng)新紀(jì)元！沸石是一類用于高性能電傳感的半導(dǎo)體！

沸石在化學(xué)工業(yè)中被廣泛用作催化劑和吸附劑，但由于沸石通常被認(rèn)為是電子絕緣體，因此其在電子器件方面的潛力迄今為止還很有限。

吉林大學(xué)于吉紅院士、宋曉偉教授、中國科學(xué)院物理與數(shù)學(xué)研究所鄧風(fēng)研究員等基于光譜、可變溫度電流-電壓特性、光電效應(yīng)以及電子結(jié)構(gòu)理論計(jì)，首次證明了Na型ZSM-5沸石是超寬直接帶隙半導(dǎo)體，并進(jìn)一步揭示了導(dǎo)電沸石中的帶狀電荷傳輸機(jī)制。

研究發(fā)現(xiàn)，Na-ZSM-5中電荷補(bǔ)償性Na⁺陽離子的增加會(huì)減小帶隙并影響其態(tài)密度，使費(fèi)米級(jí)向?qū)Э拷Ｅc傳統(tǒng)的半導(dǎo)體材料和導(dǎo)電金屬有機(jī)框架（MOFs）相比，半導(dǎo)體Na-ZSM-5沸石被首次應(yīng)用于構(gòu)建電轉(zhuǎn)換傳感器，它可感應(yīng)痕量（77 ppb）氨氣，具有前所未有的高靈敏度、可忽略的交叉靈敏度以及在潮濕環(huán)境條件下的高穩(wěn)定性。此外，電荷密度差異表明，NH₃分子和Na⁺陽離子之間的大量電子轉(zhuǎn)移歸因于路易斯酸位點(diǎn)，從而實(shí)現(xiàn)了電傳化學(xué)傳感。這項(xiàng)研究開創(chuàng)了沸石在傳感、光學(xué)和電子學(xué)應(yīng)用領(lǐng)域的新紀(jì)元。

Zeolites as a Class of Semiconductors for High-Performance Electrically Transduced Sensing. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13160

Science：通過鏈狀硅酸鹽的1D-3D拓?fù)淇s合實(shí)現(xiàn)三維超大孔沸石

沸石是一種微孔硅酸鹽，具有催化劑、吸附劑和陽離子交換劑等多種用途。為了吸附和處理大分子，人們需要孔隙率更高的穩(wěn)定硅基沸石，但這對(duì)我們的合成能力提出了挑戰(zhàn)。

吉林大學(xué)于吉紅院士、陳飛劍教授、斯德哥爾摩大學(xué)/北京大學(xué)黎建博士、西班牙馬德里材料研究所Miguel A. Camblor教授等報(bào)告了一種名為ZEO-3的新型、高穩(wěn)定純硅沸石，這種沸石具有3D十六元環(huán)（16MR）和十四元環(huán)（14MR）穿插超大孔道結(jié)構(gòu)，是目前已知密度最小的二氧化硅多晶體。ZEO-3是由鏈狀硅酸鹽以前所未有的一維到三維（1D-to-3D）拓?fù)淇s合方式形成的，這種從1D鏈狀硅酸鹽ZEO-2到3D分子篩ZEO-3的轉(zhuǎn)化是一種全新的拓?fù)淇s合路徑，它的發(fā)現(xiàn)為深入研究分子篩合成與結(jié)構(gòu)的關(guān)系提供了新的理解。此外，ZEO-3的比表面積超過1000 m²/g，與其他沸石和金屬有機(jī)框架相比，在減少和回收揮發(fā)性有機(jī)化合物方面表現(xiàn)出很高的性能。

A 3D extra-large-pore zeolite enabled by 1D-to-3D topotactic condensation of a chain silicate. Science 2023. DOI: 10.1126/science.ade1771

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