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?Adv. Sci.：金屬有機(jī)框架玻璃作為功能填料增強(qiáng)鋰金屬電池固態(tài)聚合物電解質(zhì)

聚合物因其力學(xué)性能和可加工性能而成為固態(tài)電解質(zhì)有前途的候選者，但填料在調(diào)節(jié)聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)以及電化學(xué)、熱和機(jī)械性能方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。迄今為止研究的大多數(shù)填料都是各向異性的，限制了均勻離子傳輸?shù)目赡苄浴?/span>

在此，丹麥奧爾堡大學(xué) Morten M. Smedskjaer團(tuán)隊(duì)采用金屬有機(jī)骨架（MOF）玻璃作為各向同性功能填料，制備固態(tài)聚環(huán)氧乙烷（PEO）電解質(zhì)。研究表明，MOF玻璃的添加降低了聚合物相的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，提高了聚合物鏈的遷移率，從而促進(jìn)了鋰（Li）離子的傳輸。通過(guò)同時(shí)加入鋰鹽和離子液體 (IL)，PEO-鋰鹽-MOF玻璃-IL 電解質(zhì)的Li-Li對(duì)稱電池測(cè)試顯示出低過(guò)電勢(shì)，表明界面阻抗低。

模擬表明，MOF玻璃的各向同性結(jié)構(gòu)通過(guò)增強(qiáng)界面相互作用來(lái)促進(jìn)離子液體的潤(rùn)濕性，從而促進(jìn)鋰離子的遷移率。最后，所得電解質(zhì)可實(shí)現(xiàn)具有高循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能的鋰-磷酸鐵鋰全電池。

圖1. 原子結(jié)構(gòu)示意圖

總之，該工作使用 ZIF-62 玻璃作為功能填料制備了一種新型 PEO 基固態(tài)電解質(zhì)。PEO-LiTFSI-5 wt.% 玻璃電解質(zhì)顯示出功能填料的均勻分布，離子導(dǎo)電性和機(jī)械性能均有所改善。與 PEO-LiTFSI-IL 和 PEO-LiTFSI-5 wt.% -IL 電解質(zhì)相比，加入 IL 后，所得到的 PEO-LiTFSI-5 wt.% 玻璃-IL 電解質(zhì)具有更高的離子電導(dǎo)率、更寬的電化學(xué)穩(wěn)定窗口、更高的鋰離子遷移數(shù)以及更好的鋰枝晶生長(zhǎng)抑制能力。

此外，基于 PEO-LiTFSI-5 wt.% 玻璃-IL 電解質(zhì)的全電池表現(xiàn)出更高的倍率能力和循環(huán)性能。結(jié)果表明，這種新型復(fù)合電解質(zhì)的優(yōu)異性能歸功于 ZIF-62 玻璃表面均勻分布的缺陷，這些缺陷會(huì)與 IL 產(chǎn)生更強(qiáng)的相互作用，進(jìn)而形成一個(gè)有利于離子導(dǎo)電的封閉環(huán)境。因此，該項(xiàng)研究通過(guò)使用納米多孔、各向同性的 MOF 玻璃來(lái)改善聚合物固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)性能，為今后的工作提供了一種前景廣闊的設(shè)計(jì)策略。

圖2. 電池性能

Metal-Organic Framework Glass as a Functional Filler Enables Enhanced Performance of Solid-State Polymer Electrolytes for Lithium Metal Batteries, Advanced Science 2023 DOI: 10.1002/advs.202306698

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