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負(fù)載型金屬催化劑已應(yīng)用于許多工業(yè)生產(chǎn)，例如Cu-Zn-Al催化劑用于水煤氣變換反應(yīng)(WGSR)。其中，單原子催化劑(SAC)可以最大限度地提高金屬利用率，并且通常表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。然而，與金屬納米顆粒(NPs)催化劑相比，SAC也具有局限性，例如，SAC的氧化價(jià)態(tài)會(huì)對零價(jià)金屬位點(diǎn)產(chǎn)生不利影響。

基于此，天津大學(xué)李新剛和宋松等設(shè)計(jì)了含有Cu₁⁺和Cu_NP⁰雙位點(diǎn)的氧化鋁負(fù)載銅催化劑，并通過原位實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算闡明了它們在WGSR中的協(xié)同作用。

李新剛/宋松Appl. Catal. B.: CO轉(zhuǎn)化率達(dá)99%！Cu1+與Cu NP協(xié)同促進(jìn)水煤氣變換反應(yīng)

研究人員采用溶膠-凝膠法合成了具有Cu²⁺單原子(Cu₁²⁺)靶結(jié)構(gòu)的催化劑前驅(qū)體(Cu₁²⁺/Al₂O₃)，Cu₁²⁺物質(zhì)通過還原轉(zhuǎn)化為Cu₁⁺和Cu_NP⁰位點(diǎn)。機(jī)理研究表明，Cu₁⁺位點(diǎn)不僅強(qiáng)烈吸附CO并充當(dāng)CO“池”以增加Cu_NP⁰位點(diǎn)周圍的CO濃度，而且抑制CO在Cu_NP⁰上的競爭吸附，從而顯著提高WGSR性能。

12% Cu₁⁺+Cu_NP⁰/Al₂O₃表現(xiàn)出最高的活性，即使在200°C的低溫下也實(shí)現(xiàn)了90%的CO轉(zhuǎn)化率；此外，12% Cu₁⁺+Cu_NP⁰/Al₂O₃在225℃下長達(dá)100小時(shí)的測試中保持了相對穩(wěn)定的催化性能，并且其八次循環(huán)后CO轉(zhuǎn)化率略有下降，表現(xiàn)出對WGSR具有高活性和穩(wěn)定性。這種具有協(xié)同單原子和金屬納米粒子的銅催化劑的合理設(shè)計(jì)為探索其他類似的催化劑體系提供了一種范例。

Synergistic Effect of Cu⁺ Single Atoms and Cu Nanoparticles Supported on Alumina Boosting Water-Gas Shift Reaction. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121468

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