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湖南大學ACS Catalysis：Cu摻入CdS體相中，實現(xiàn)高效光催化CO2還原

半導體光催化還原二氧化碳(CO₂)是實現(xiàn)碳中和的一種有前途的方法，可以產(chǎn)生有價值的化學物質(zhì)，如CO、CH₄、HCOOH和CH₃OH。由于線性CO₂分子的高熱力學穩(wěn)定性，太陽能-CO₂轉(zhuǎn)化效率一直受到限制。要獲得高性能，光催化劑必須滿足一系列基本條件，如合適的能帶結(jié)構(gòu)、高的電荷轉(zhuǎn)移效率和優(yōu)異的表面反應性。由于CdS具有較窄的禁帶寬度、良好的可見光吸收和適當?shù)难趸€原電位，因此被廣泛用于光催化還原CO₂。然而，由于光生電子-空穴對的快速復合和析氫反應(HER)的激烈競爭，CdS納米材料的CO₂轉(zhuǎn)化效率受到嚴重限制。因此，合理修飾CdS材料對提高其光催化CO₂轉(zhuǎn)化性能具有重要意義。

近日，湖南大學張楠、瞿雙林和解修強等通過對Cu摻雜PBA前驅(qū)體的溫和硫化制備了Cu摻雜的空心CdS立方體(Cu/HCC)。實驗結(jié)果表明，Cu成功地摻入了空心CdS立方體的體相中，并且在Jahn-Teller畸變的應力響應下形成了自調(diào)節(jié)的硫空位(V_S)。

同時，研究人員通過調(diào)節(jié)Cu源的引入順序，制備了Cu摻雜到CdS表面的HCC@Cu催化劑樣品，并對其進行了比較，探討了Cu物種的空間位置對催化性能的影響。水相中光催化還原CO₂的結(jié)果表明，在光照下，優(yōu)化后的Cu/HCC的CO產(chǎn)率為14.4 μmol g^-1 h^-1，分別是純HCC和HCC@Cu的4倍和5倍以上。

基于實驗研究和理論計算，研究人員提出了Cu/HCC-2光催化還原CO₂的合理機理：在光激發(fā)下，CdS價帶中的電子被激發(fā)到導帶，并且在光生電荷載流子向最外表面的擴散過程中，CdS體相中分散的Cu有效抑制了光生電子-空穴對的復合，最終提供了促進光催化還原CO₂所需的高濃度電荷載流子；同時，Cu原位摻雜策略使得Cu/HCC-2的d帶中心上移，促進了CO₂在Cu/HCC-2上的吸附和活化。

此外，體相中的自調(diào)節(jié)V_S不能有效參與表面質(zhì)子還原反應。這些結(jié)果允許Cu/HCC-2中的光生電子優(yōu)先還原CO₂分子，然后，CO₂經(jīng)過COOH*中間體轉(zhuǎn)化為CO。在這一過程中，V_S可以有效地促進COOH*中間體向CO*中間體的轉(zhuǎn)化；另一方面，表面的Cu位點能夠促進CO*的解吸，最終提高CO的產(chǎn)率。

Isolated Cu sites in CdS hollow nanocubes with doping-location-dependent performance for photocatalytic CO₂ reduction. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05412

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