燃料電池能夠?qū)⒒瘜W能直接轉(zhuǎn)化為電能，具有效率高、環(huán)境友好等優(yōu)點。氧還原反應(ORR)作為燃料電池中的陰極反應，是一個動力學緩慢的多電子、多步反應，在燃料電池的實際應用中起著至關(guān)重要的作用。Pt基催化劑一直作為催化ORR的有效的催化劑，但其稀缺性和高昂的價格限制了它的大規(guī)模使用。近年來，Pd基納米材料由于具有與Pt相似的電子結(jié)構(gòu)，相當?shù)男阅芤约皩状己虲O的更高耐受性，已經(jīng)成為ORR中Pt基電催化劑的替代品之一。因此，目前急需合理設(shè)計和開發(fā)具有顯著增強的ORR性能的高效Pd基電催化劑，以進一步推動Pd基催化劑在ORR中的大規(guī)模應用。
近日，廈門大學黃小青和華中科技大學楊利明等報道了一個通過引入磷(P)來制備非晶態(tài)Pd基納米材料的一般策略。通過這種方法，研究人員成功地獲得了多種含有一到五種不同金屬元素的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)的Pd基多金屬納米材料。與相應的晶態(tài)Pd基納米粒子相比，非晶態(tài)Pd基納米粒子具有更高的氧還原反應(ORR)活性和耐久性。具體而言，與Pd NPs (0.134 A mgPd-1和28.4%)相比，一元P-Pd NPs的ORR質(zhì)量活性增強3.59倍(0.481 A mgPd-1)和活性衰減程度減小(15.9%)。
當進一步延伸金屬組分時，由于非晶態(tài)結(jié)構(gòu)和多金屬組分效應，五元P-PdCuNiInSn納米粒子的質(zhì)量活性高達1.04 A mgPd-1，活性衰減可忽略不計(1.8%)，遠優(yōu)于晶態(tài)PdCuNiInSn納米粒子(0.596 A mgPd-1和14.4%)和Pd納米粒子。
此外，理論計算表明，P誘導的非晶化和金屬組分的膨脹都會降低RDS中的ΔGmax，并且這兩種效應的協(xié)同作用使RDS中的ΔGmax降低，導致催化活性顯著提高。綜上，該項工作展示了制備具有大幅度提高ORR性能的非晶納米材料的一般策略，為設(shè)計高效的燃料電池反應催化劑提供了指導。
Amorphization activated multimetallic Pd alloys for boosting oxygen reduction catalysis. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04045
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