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吳文婷/吳明鉑ACS Catalysis：O2在Au-Pd/ZnO上快速轉(zhuǎn)化為?OH，促進光催化CH4氧化制CH3OH

甲烷(CH₄)光催化氧化制甲醇(CH₃OH)是一個在溫和條件下節(jié)能和可持續(xù)的過程，但同時實現(xiàn)CH₄高轉(zhuǎn)化率和CH₃OH高選擇性仍存在困難。最近，人們發(fā)現(xiàn)由O₂衍生的中間體在調(diào)節(jié)CH₄轉(zhuǎn)化的選擇性中起著關(guān)鍵作用。例如，羥基自由基(?OH)是活化CH₄和實現(xiàn)CH₄選擇性氧化為CH₃OH的關(guān)鍵物種。一般情況下，在光催化過程中，?OH主要來源于原位生成/或外加的H₂O₂。

值得注意的是，通過還原氧原位產(chǎn)生?OH更有效和溫和(O₂/H₂O₂=0.695 V_NHE，H₂O₂/?OH=1.14 V_NHE，pH=0)。并且，鑒于在O₂→*OOH→H₂O₂→?OH的轉(zhuǎn)化過程中跳過了水溶性的H₂O₂，并且直接實現(xiàn)了O₂→*OOH→?OH的直接和快速轉(zhuǎn)化，可以有效地避免H₂O₂擴散的問題，并且體系中的活性氧物種(ROS)的類型可以最小化為次要的*OOH和主要?OH。因此，通過構(gòu)建活性位點來控制*OH的生成和原位分解以生成適量的?OH，可能是避免CH₄轉(zhuǎn)化過程中產(chǎn)物深度礦化的一種可能策略。

近日，中國石油大學(xué)(華東)吳文婷和吳明鉑等提出了一種通過調(diào)控ZnO表面Pd/Au摩爾比和Au-Pd總含量來實現(xiàn)光催化CH₄氧化過程中O₂快速生成?OH的綜合策略(O₂→*OH→?OH)，避免了H₂O₂的擴散，從而實現(xiàn)CH₄的選擇性氧化。

實驗結(jié)果表明，優(yōu)化后的1.0% AuPd0.5/ZnO催化劑上CH₃OH的產(chǎn)率和選擇性分別高達81.0 μmol h^?1和88.2%，實現(xiàn)了CH₃OH的高產(chǎn)率和高選擇性，超過了大多數(shù)已報道的高性能光催化劑。

此外，研究人員結(jié)合實驗和理論計算，提出了AuPd_0.5/ZnO光催化氧化CH₄的初步機理：在光照射下，光生空穴可以將吸附的CH₄活化為?CH₃；同時，吸附在催化劑表面的O₂分子被光生電子還原為?OH。隨后，在?OH快速生成的幫助下，CH₄與?OH反應(yīng)生成CH₃OH。此外，H₂O還能促進CH₄的溶解，并加速CH₃OH從催化劑表面脫附，從而抑制CH₃OH的過氧化。

綜上，Au-Pd合金的形成可以促進O₂的吸附，以及*OOH中O-O鍵的斷裂，繞過形成H₂O₂步驟，促進?OH的高效直接形成，從而提高CH₃OH(?CH₃+?OH→CH₃OH)的產(chǎn)率和選擇性。

Selective photocatalytic oxidation of methane to methanol by constructing a rapid O₂ conversion pathway over Au–Pd/ZnO. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c04374

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