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?青能所崔光磊/杜奧冰/董杉木AM：鎂金屬負(fù)極均勻沉積行為的視角：擴(kuò)散限制理論與成核理論

使用金屬負(fù)極是滿足高能量密度可充電電池迫切需求最有吸引力的方法。不幸的是，鋰離子不均勻的沉積行為會誘發(fā)枝晶生長進(jìn)而嚴(yán)重威脅電池安全。為了探索不同沉積行為的根源并預(yù)測各種操作條件下負(fù)極的沉積形態(tài)，人們開發(fā)了多種模型。然而，模型的濫用導(dǎo)致觀點(diǎn)的沖突。

在此，中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所崔光磊、杜奧冰、董杉木等人從模型角度出發(fā)，為了驗(yàn)證有關(guān)鎂（Mg）金屬沉積行為有的爭議報告，詳細(xì)闡述了先前所提出控制沉積過程的模型。通過研究各種模型間的相互關(guān)系，提出了一種實(shí)現(xiàn)最致密和均勻鍍層形貌的策略，進(jìn)而解釋了均勻鍍層的擴(kuò)散限制理論和成核理論看似矛盾的問題。

圖1. Mg沉積過程示意圖以及指導(dǎo)沉積理論

總之，該工作詳細(xì)闡明了液態(tài)Mg金屬電池中Mg沉積過程的各個階段以及各階段的外部影響因素對Mg沉積的影響。一般來說，成核理論認(rèn)為較大的電流密度（過電位）會導(dǎo)致較小的晶體成核尺寸和較高的成核密度。相反，參考擴(kuò)散受限模型和Sand模型，在電化學(xué)儲能電池中大電流會誘發(fā)不良的沉積行為。作者認(rèn)為問題的關(guān)鍵在于混淆了不同模型之間的界限，并繪制了一幅藍(lán)圖來描述沉積形態(tài)隨電流密度和容量的演變以及不同模型之間的關(guān)系，從而為設(shè)定操作參數(shù)提供指導(dǎo)。

此外，作者指出”動力學(xué)控制區(qū)”和”擴(kuò)散控制區(qū)”之間的”擴(kuò)散控制緩沖區(qū)”，即電流密度超過限定值，但時間尚未達(dá)到 Sand 的時間。根據(jù)理論計算和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)作者認(rèn)為在這一緩沖區(qū)內(nèi)可以獲得致密均勻的Mg沉積層，同時可以避免枝晶的產(chǎn)生，甚至在 “擴(kuò)散控制緩沖區(qū) “和 “擴(kuò)散控制區(qū) “的邊界附近會出現(xiàn)最佳沉積。只有當(dāng)施加的電流密度超過限定值時，這一非客觀邊界才會被視為Sand時間。因此，該工作將有助于基于Mg金屬負(fù)極的電池設(shè)計，以及提高各種金屬負(fù)極利用率的操作參數(shù)。

圖2. 不同電流密度下Mg沉積物的俯視圖和橫截面SEM

A Perspective on Uniform Plating Behavior of Mg Metal Anode: Diffusion Limited Theory versus Nucleation Theory, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202306395

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