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成果簡(jiǎn)介

尿素氧化反應(yīng)(UOR)作為一種具有發(fā)展前景的可持續(xù)清潔能源技術(shù)，近年來(lái)受到了廣泛關(guān)注。UOR作為一種可行的工藝，可以替代水分解制氧反應(yīng)并同時(shí)修復(fù)廢水將其轉(zhuǎn)化為能源。這是由于UOR的理論熱力學(xué)勢(shì)為0.37 V(相對(duì)于可逆氫電極，RHE)遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于析氧反應(yīng)(OER;1.23 V vs. RHE)，并且由于尿素具有多功能性和穩(wěn)定性，特別是在環(huán)境溫度下，使其成為氫燃料電池的有吸引力的替代品。由于UOR存在復(fù)雜的吸附/解吸過程，因此許多研究都致力于設(shè)計(jì)經(jīng)濟(jì)高效的催化劑。值得注意的是，具有可調(diào)節(jié)d軌道的過渡金屬基材料在UOR過程中表現(xiàn)出了巨大的潛力。鑒于此，本文旨在通過對(duì)過渡金屬基催化劑在UOR領(lǐng)域的前沿設(shè)計(jì)策略及其在不同應(yīng)用領(lǐng)域進(jìn)行深入和系統(tǒng)的概述。此外，該綜述還深入探討了現(xiàn)狀和未來(lái)的發(fā)展方向。

崔小強(qiáng)/阮曉文課題組最新UOR綜述：應(yīng)用于尿素氧化反應(yīng)(UOR)的過渡金屬基催化劑

圖1. a)尿素來(lái)源及應(yīng)用示意圖 b) 2008年以來(lái)在尿素氧化催化劑領(lǐng)域發(fā)表的文章數(shù)量 c) UOR和OER的理論電位示意圖

有鑒于此，來(lái)自吉林大學(xué)的崔小強(qiáng)教授、香港城市大學(xué)阮曉文博士以及Sai Kishore RAVI教授以針對(duì)材料設(shè)計(jì)的角度出發(fā)，對(duì)過渡金屬基在UOR領(lǐng)域的最新發(fā)展提供了一個(gè)整體的視角。首先總結(jié)了目前UOR領(lǐng)域中過渡金屬基催化劑的設(shè)計(jì)策略。此外，對(duì)過渡金屬基UOR催化劑的應(yīng)用領(lǐng)域進(jìn)行了系統(tǒng)的總結(jié)，全面展現(xiàn)了過渡金屬基UOR催化劑在不同領(lǐng)域的應(yīng)用，展示了UOR領(lǐng)域的發(fā)展?jié)摿蛷V泛的應(yīng)用領(lǐng)域。最后，對(duì)該領(lǐng)域當(dāng)前面臨的挑戰(zhàn)和困難進(jìn)行了詳細(xì)總結(jié)并提出解決方案和未來(lái)展望。相關(guān)成果最新發(fā)表于Advanced Functional Materials，題為“Transition Metal-Based Catalysts for Urea Oxidation Reaction (UOR): Catalyst Design Strategies, Applications, and Future Perspectives”文章DOI：10.1002/adfm.202313309

圖2. UOR催化劑的各種設(shè)計(jì)策略和應(yīng)用示意圖

圖文導(dǎo)讀

（一）催化劑設(shè)計(jì)策略

（1）形貌控制：通過在不同尺寸尺度(主要是微納米水平)上精確控制材料的幾何形狀可以來(lái)設(shè)計(jì)具有定制表面形態(tài)的高活性催化劑。

（2）合金效應(yīng)：與單金屬催化劑相比，與其他元素(如二元或多元金屬催化劑)形成合金提供了克服這些挑戰(zhàn)的有效解決方案。各種金屬元素之間的相互作用引起了電子配位結(jié)構(gòu)的修飾降低了表面中毒效應(yīng)。

（3）元素?fù)诫s：摻雜劑與活性位點(diǎn)之間的強(qiáng)相互作用導(dǎo)致了協(xié)同效應(yīng)，從而優(yōu)化中間體的吸附和解吸能。

（4）缺陷工程：缺陷可以改變催化活性位點(diǎn)的配位結(jié)構(gòu)，調(diào)節(jié)后的電子態(tài)提高了催化活性。

（5）相工程：與長(zhǎng)期有序的晶體材料相比，非晶材料可以豐富電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化不飽和配位金屬和缺陷。

（6）異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建：具有高比表面積的分層納米結(jié)構(gòu)可以增加表面活性位點(diǎn)的暴露，進(jìn)一步促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移，提高電導(dǎo)率。

（7）雜交策略：催化材料在電化學(xué)過程中的聚集或溶解程度影響電催化劑的電化學(xué)穩(wěn)定性。將具有高比表面積和高導(dǎo)電性的材料與過渡金屬催化材料雜化，以錨定催化劑，增加暴露比表面積，加速電荷轉(zhuǎn)移。

（8）其他策略：近年來(lái)出現(xiàn)了一些其他設(shè)計(jì)策略，使催化劑的設(shè)計(jì)更具目的性和有效性。比如激活晶格氧策略，拉伸應(yīng)變策略等。

（二）UOR在不同領(lǐng)域的應(yīng)用

UOR在能源轉(zhuǎn)換技術(shù)和環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域有著顯著的應(yīng)用。

（1）尿素電解制氫：電催化水解反應(yīng)是一種高效的制氫途徑，但析氧反應(yīng)(OER)涉及多電子耦合的質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟，需要更高的過電位才能達(dá)到等效的電流密度。因此由于UOR低反應(yīng)電位為0.37 V，遠(yuǎn)低于OER的1.23 V，具有較高的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

（2）直接尿素燃料電池(dufc)：DUFC不僅可以發(fā)電，還可以促進(jìn)含有尿素的尿液和廢水的降解，從而滿足環(huán)境要求。

（3）光電化學(xué)尿素分解：光電化學(xué)(PEC)反應(yīng)的基本機(jī)制取決于光激發(fā)，當(dāng)電子驅(qū)動(dòng)水還原導(dǎo)致氫的析出(HER)時(shí)，空穴促進(jìn)UOR。鑒于其可持續(xù)和安全的性質(zhì)，PEC驅(qū)動(dòng)的尿素分解制氫作為一種有前途的方法正受到關(guān)注。

（4）廢水處理：尿素電解是一種經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的凈化富尿素廢水的方法。對(duì)尿素進(jìn)行電解處理可以使其轉(zhuǎn)化為危害較小的產(chǎn)品，使其更安全地排放到環(huán)境中。

（5）尿素傳感器：尿素傳感器用于測(cè)量人體血液中的尿素含量。這些傳感器可以檢測(cè)和測(cè)量生物樣品中的尿素水平，這要?dú)w功于催化材料的電催化尿素氧化。

結(jié)論與展望

1、當(dāng)前挑戰(zhàn)：尿素氧化反應(yīng)(UOR)電催化劑的發(fā)展面臨著一系列挑戰(zhàn)，如圖3所示。這些挑戰(zhàn)包括:

(1) 催化劑穩(wěn)定性 (2) 催化劑活性 (3) 催化機(jī)理 (4) 工業(yè)可擴(kuò)展性

為了應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)，必須采取有條不紊的方法。這需要深入探討反應(yīng)機(jī)理，輔以系統(tǒng)的可行性研究。通過揭示UOR過程的復(fù)雜細(xì)節(jié)，科學(xué)地促進(jìn)催化劑設(shè)計(jì)效率和可擴(kuò)展性的進(jìn)步

圖3. 過渡金屬基UOR催化劑面臨的主要挑戰(zhàn)

2、解決方案：UOR催化劑的廣泛應(yīng)用和性能優(yōu)化仍然面臨著許多障礙和復(fù)雜性。如圖4所示，我們?cè)诒竟?jié)中概述了幾個(gè)有希望的解決方案。這些解決方案通常涉及多種設(shè)計(jì)策略的組合，確保它們相互加強(qiáng)。這種多方面的方法使我們能夠更有效地解決挑戰(zhàn)的不同方面。

圖4. 解決UOR困難和挑戰(zhàn)的可行方案

3、結(jié)論與展望：本文從催化劑結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)入手，通過總結(jié)和概括，闡明了催化劑結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與性能之間的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。同時(shí)介紹了目前UOR催化機(jī)理的研究熱點(diǎn)。近年來(lái)的研究主要集中在以下幾個(gè)方面：新反應(yīng)途徑的發(fā)現(xiàn)、競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)OER的抑制、催化產(chǎn)物的選擇性、催化活性物質(zhì)的鑒定和生成以及鍵斷裂。尿素作為燃料電池內(nèi)的燃料源的潛力已被研究。它的氧化可以將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能，使其可以用于水電解和隨后的制氫。持續(xù)的研究有望開啟尿素氧化更廣泛的應(yīng)用，從廢水處理到先進(jìn)的傳感器技術(shù)，表明其解決緊迫環(huán)境和能源問題的潛力。當(dāng)我們?cè)谀茉崔D(zhuǎn)換的復(fù)雜道路中導(dǎo)航時(shí)，尿素氧化反應(yīng)在科學(xué)進(jìn)步的支持下，有可能在未來(lái)的能源格局中發(fā)揮關(guān)鍵作用。

作者簡(jiǎn)介

第一作者：徐珊

吉林大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院材料物理與化學(xué)專業(yè)2019級(jí)博士研究生，師從崔小強(qiáng)教授。主要研究方向?yàn)檫^渡金屬基催化劑在電催化水分解反應(yīng)，電催化尿素氧化反應(yīng)及其他水分解替代反應(yīng)中的研究與應(yīng)用。

論文通訊作者：阮曉文博士

阮曉文博士，2023年畢業(yè)于吉林大學(xué)材料物理與化學(xué)專業(yè)，師從崔小強(qiáng)教授。2023年加入香港城市大學(xué)能源及環(huán)境學(xué)院任博士后，師從Sai Kishore RAVI教授。主要從事光降解污染物、光解水制氫、CO₂還原的新型低維材料的構(gòu)建及性能研究。目前以第一/通訊作者在Advanced Materials（3篇）, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials等國(guó)際知名期刊上發(fā)表20余篇文章，其中3篇入選ESI高被引熱點(diǎn)論文。

論文通訊作者：Sai Kishore RAVI

Sai教授是香港城市大學(xué)助理教授。博士畢業(yè)于新加坡國(guó)立大學(xué)，之后在新加坡國(guó)立大學(xué)擔(dān)任研究員。Sai教授的研究興趣包括：(1) 太陽(yáng)能燃料（半人工光合作用、綠色氫氣、光催化/生物催化CO₂還原）；(2) 光介導(dǎo)/生物催化水處理、廢水轉(zhuǎn)化為能源技術(shù)、太陽(yáng)能脫鹽；(3) 可持續(xù)生物電子（生物電容器、自供電觸覺傳感器和電子紙）；(4) 功能性納米纖維（空氣過濾器、電子紡織品和個(gè)人熱管理）。迄今在Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, Energy & Environmental Science, Nature Communications, and Science Advances等國(guó)際著名期刊上發(fā)表論文，多個(gè)專利。

論文通訊作者：崔小強(qiáng)教授

吉林大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授/博士生導(dǎo)師，副院長(zhǎng)。崔小強(qiáng)教授主要研究方向?yàn)槟茉创呋牧希嫦驓淠芫C合利用、燃料電池汽車等國(guó)家重大戰(zhàn)略需求，從原子尺度上開展高效催化劑的設(shè)計(jì)和制備研究。相關(guān)研究成果連續(xù)發(fā)表在Nature Communications（3篇）、AM（3篇）、JACS、AEM、AFM、Angew、Chem、Matter等學(xué)科頂級(jí)期刊，被多次正面引用。累計(jì)發(fā)表SCI論文180余篇，他引8000余次，H因子54；主持科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃納米專項(xiàng)課題（1項(xiàng)，712萬(wàn)）、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目（5項(xiàng)）等。申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專利43項(xiàng)，授權(quán)29項(xiàng)。獲教育部“新世紀(jì)優(yōu)秀人才”計(jì)劃支持、吉林省“長(zhǎng)白山學(xué)者”、吉林省第七批拔尖創(chuàng)新人才第三層次、吉林省第十六批享受政府津貼專家（省有突出貢獻(xiàn)專家）、長(zhǎng)春市第六、七批有突出貢獻(xiàn)專家，吉林大學(xué)“三全育人”育人標(biāo)兵等榮譽(yù)稱號(hào)。擔(dān)任中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)青年工作委員會(huì)第七、第八屆理事會(huì)理事（2011.10至今），中國(guó)材料學(xué)會(huì)納米材料與器件分會(huì)首屆理事會(huì)（2014.4至今）、中國(guó)有色金屬學(xué)會(huì)貴金屬學(xué)術(shù)委員會(huì)會(huì)員（2018.5至今）、中國(guó)材料學(xué)會(huì)終身會(huì)員（2021.2年至今）、《中國(guó)材料進(jìn)展》期刊第五屆編輯委員會(huì)青年委員（2021.4年至今）。

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