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中科大姚宏斌/復旦商城/浙工大陶新永JACS：非晶態(tài)電解質匹配高鎳正極實現(xiàn)穩(wěn)定全固體電池

固體電解質（SE）是實現(xiàn)高性能全固態(tài)鋰電池（ASSLB）的核心部件。非晶態(tài)SE具有巨大的ASSLB潛力，因為它們的無晶界特性有助于高性能正極的完整固體-固體接觸和均勻的鋰離子傳導。然而，具有有限離子電導率的非晶氧化物SE和具有窄電化學窗口的玻璃態(tài)硫化物SE不能匹配高鎳正極。

在此，中國科學技術大學姚宏斌，復旦大學商城，浙江工業(yè)大學陶新永等人報告了一類非晶態(tài)Li?Ta?Cl基氯化物SE，其具有高鋰離子電導率（高達7.16 mS cm^?1）和低楊氏模量（約3GPa），可實現(xiàn)優(yōu)異的鋰離子電導率和ASSLB中電極間較好的物理接觸。通過機器學習模擬、固態(tài)7Li核磁共振和X射線分析，揭示了非晶Li?Ta?Cl矩陣由LiCl₄^3?、LiCl₅^4?、LiCl₆^5?多面體和TaCl₆^?八面體組成。

由非晶氯化物SE和高鎳單晶正極（LiNi_0.88Co_0.07Mn_0.05O₂）組成的ASSLB在1 mAh cm^?2下循環(huán)800次后表現(xiàn)出99%的容量保持率，并且在5 mAh cm^?2的高面容量、0.2 C倍率下進行75個循環(huán)后容量保持率達到80%。最重要的是，在-10℃的冷凍環(huán)境下，可以在3.4C的高倍率下實現(xiàn)高達9800次循環(huán)的穩(wěn)定運行，容量保持率為~77%。

圖1. A-LTC的合成及鋰離子電導率評估

總之，該工作報道了一種新型非晶氯化物鋰離子導體Li?Ta?Cl，由于其高電導率、優(yōu)異的機械變形和電化學穩(wěn)定性，將其匹配高鎳正極可實現(xiàn)高面容量?；贏-LTC基質，可以獲得各種復合SE，其離子電導率在0.78?7.16 mS cm^?1范圍內(nèi)。所制造的ASSLB表現(xiàn)出出色的電化學性能，CE超過99%，高達4C的高倍率性能，3C下800次循環(huán)的容量保持率為98.8%。

最重要的是，面容量高達5 mAh cm^?2的ASSLB在1 mA cm^?2的高電流密度下循環(huán)75次后，容量保持率為80%。此外，ASSLB在冷凍環(huán)境中~3.4C的高倍率下穩(wěn)定運行高達9800次循環(huán)。因此，該工作報道的非晶氯化物SE具有成分可調(diào)性、超離子導電性、顯著的變形能力和良好的高鎳正極兼容性，將為制造高能量密度ASSLB鋪平道路。

圖2. ASSLB-Cl在30°C和-10°C環(huán)境溫度下的性能

Amorphous Chloride Solid Electrolytes with High Li-Ion Conductivity for Stable Cycling of All-Solid-State High-Nickel Cathodes, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c10602

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