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?Nano Letters：氧空位增強(qiáng)了水系鋁-錳電池的質(zhì)子嵌入動力學(xué)

鋁離子電池因其優(yōu)越的電化學(xué)性能、低成本、高安全性而受到廣泛關(guān)注。為了解決電池性能的限制，探索新型正極材料并了解其反應(yīng)機(jī)理具有重要意義。在眾多候選材料中，多種結(jié)構(gòu)和價(jià)態(tài)使錳基氧化物成為水系鋁離子電池(AAIBs)的最佳選擇。

在此，河北大學(xué)張文明教授、李戰(zhàn)雨，新加坡科技設(shè)計(jì)大學(xué)楊會穎等人設(shè)計(jì)一種由具有豐富氧空位的γ-MnO₂組成的新型正極。結(jié)果顯示，該電極在0.2 A g^-1下表現(xiàn)出481.9 mAh g^-1的高放電容量，在0.4 A g^-1下循環(huán)200次后可實(shí)現(xiàn)高達(dá)128.6 mAh g^-1的可逆容量。特別是，通過密度泛函理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)對比，驗(yàn)證了氧空位對加速H⁺反應(yīng)動力學(xué)的作用。

圖1. 結(jié)構(gòu)分析

總之，該工作利用具有豐富氧空位的γ-MnO₂制備了錳基水系A(chǔ)IB。通過對氧空位的理論計(jì)算和測試，作者發(fā)現(xiàn)氧空位可以通過打開MnO₆八面體增加新的離子擴(kuò)散路徑來改善H⁺的反應(yīng)動力學(xué)。因此，這種Al//O_v-MnO₂電池在~1.5和~1.0 V處提供兩個放電平臺。在0.2 A g^-1時最高放電比容量可達(dá)481.9 mAh g^-1，在0.4 A g^-1下循環(huán)200次后仍保持126.6 mAh g^-1容量。

此外，團(tuán)隊(duì)還進(jìn)行了一系列異位實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步驗(yàn)證了充電/放電機(jī)制，最后發(fā)現(xiàn)H⁺和Al³⁺共插入機(jī)制是MnO₂正極中的主要過程。因此，該項(xiàng)工作為二氧化錳材料在水系A(chǔ)IB中的應(yīng)用提供了見解。

圖2. 電池性能

Oxygen Vacancies Boosted Proton Intercalation Kinetics for Aqueous Aluminum–Manganese Batteries, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03654

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