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吉大鄭偉濤/鄧霆Adv. Sci.：解耦設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)高能量可充水系鋅-石墨電池

尋找具有高起始電位且與電解液兼容的新型陰極化學(xué)物質(zhì)已成為水系鋅離子電池面臨的一項(xiàng)挑戰(zhàn)。石墨中的陰離子嵌入（4.5 V vs Li⁺/Li）具有潛力，但通常與水溶液中的析氧反應(yīng)（OER）呈競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。

圖1.?水系鋅離子電池的工作狀態(tài)

吉林大學(xué)鄭偉濤、鄧霆等提出了一種解耦設(shè)計(jì)，通過(guò)調(diào)節(jié)pH值優(yōu)化石墨陰極中高氯酸鹽離子嵌入的充分利用。具體而言，這項(xiàng)工作提出了一種解耦的水系鋅離子電池（DAZIB），其中ClO₄^?在酸性條件下在石墨中（脫）嵌，而Zn²⁺在中性條件下在鋅箔上沉積/剝離，從而實(shí)現(xiàn)擴(kuò)大的電化學(xué)穩(wěn)定窗口（ESW）。

離子選擇膜（ISM）將酸性室和中性室隔開(kāi)，從而防止了化學(xué)交叉。石墨陰極中ClO₄^?（脫）嵌的高庫(kù)倫效率和比容量證明，在酸性條件下OER動(dòng)力學(xué)大大減慢。此外，實(shí)驗(yàn)和計(jì)算分析研究了嵌入行為，在此過(guò)程中會(huì)可逆地形成石墨插層化合物（GIC）。

圖2.?電化學(xué)性能和相應(yīng)的結(jié)構(gòu)演變

結(jié)果，在這種解耦設(shè)計(jì)中，組裝的DAZIB顯示出2.65 V的高上限截止電壓和231 Wh kg^-1的能量密度，以及出色的循環(huán)能力（600次循環(huán)后容量保持率為81%）。

為了證明這種解耦設(shè)計(jì)對(duì)水系鋅離子電池的高兼容性和可行性，作者還成功組裝了另一種在石墨陰極中嵌入SO₄^2?的DAZIB，其顯示出了良好的性能，這將激勵(lì)大家發(fā)現(xiàn)更多用于先進(jìn)電化學(xué)儲(chǔ)能的新型電極化學(xué)組合。

圖3.?鋅-石墨電池中ClO₄^?（脫）嵌入的電化學(xué)評(píng)價(jià)

Decoupled Design for Highly Efficient Perchlorate Anion Intercalation and High-Energy Rechargeable Aqueous Zn-Graphite Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202306504

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