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在鋰負(fù)極上形成的疏水性無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)界面相（SEI）和在正極上形成的正極電解質(zhì)界面相（CEI）對(duì)高壓鋰金屬電池是有益的。然而，在大多數(shù)液態(tài)電解液中，有機(jī)溶劑的分解不可避免地在SEI和CEI中形成有機(jī)成分。此外，由于有機(jī)溶劑的高揮發(fā)性和易燃性，往往會(huì)帶來(lái)巨大的安全風(fēng)險(xiǎn)。

圖1 CsTFSI和LCsL10的電導(dǎo)率

馬里蘭大學(xué)王春生、Singyuk Hou等報(bào)告了一種基于低熔點(diǎn)堿性全氟磺酰亞胺鹽的無(wú)有機(jī)溶劑共晶電解質(zhì)（45 wt.% LiFSI、45 wt.% CsTFSI、10 wt.% LiTFSI，表示為L(zhǎng)CsL10），作為高溫鋰金屬電池的安全電解質(zhì)。在沒(méi)有有機(jī)溶劑的情況下，鋰表面的SEI完全來(lái)自于全氟化磺酰亞胺陰離子，因此富含堅(jiān)固而穩(wěn)定的LiF。這樣的SEI能有效地適應(yīng)鋰負(fù)極在循環(huán)過(guò)程中的大量體積變化，并抑制鋰枝晶以及不需要的副反應(yīng)，即使是在高溫下。

值得注意的是，與以前報(bào)道的熔鹽電解質(zhì)相比，LCsL10具有更高的鋰含量，因此具有更高的鋰轉(zhuǎn)移數(shù)（80℃時(shí)t_Li=0.52），所以它在充/放電過(guò)程中不容易發(fā)生濃度極化，有望在實(shí)用電流和面容量上具有更好的工作能力。

圖2 80℃下的銅||鋰電池的電化學(xué)性能

作為概念驗(yàn)證，作者證明了在80℃下，LCsL10可支持在0.5 mA cm^-2和1.0 mAh cm^-2條件下超過(guò)150次循環(huán)的平均鋰沉積/剝離庫(kù)侖效率（CE）為99.4%，并使LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂（NCA）||Li全電池（2.0 mAh cm^-2，N/P = 2）達(dá)到200次的循環(huán)壽命。這是關(guān)于采用富鎳層狀氧化物正極的鋰金屬電池的熔鹽電解質(zhì)的首份報(bào)告, 對(duì)超安全和高能量的鋰金屬電池很有希望。

圖3 全電池的電化學(xué)性能

Solvent-Free Electrolyte for High-Temperature Rechargeable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301177

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