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可充電氯化鋰電池因其超高的能量密度和卓越的安全性能而被公認(rèn)為有潛力的儲(chǔ)能電池。然而，由于在氧化還原反應(yīng)過程中 Cl₂ 供應(yīng)遲緩且不足，氯化鋰電池在高比循環(huán)容量下存在循環(huán)壽命短和庫侖效率（CE）低的問題。

在此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維團(tuán)隊(duì)提出并設(shè)計(jì)了一種亞胺功能化多孔有機(jī)納米籠（POC）來富集 Cl₂ 分子。DFT計(jì)算表明，宿主籠中的亞胺基團(tuán)位點(diǎn)能與 Cl₂ 分子產(chǎn)生強(qiáng)烈的相互作用，從而促進(jìn) Cl₂ 的快速捕獲。因此，使用 POC 的氯化鋰電池（Li-Cl₂@POC）的輸出容量顯著提高，在 CE ～ 100% 的條件下實(shí)現(xiàn)了 4000 mAh/g 的超高放電容量。

得益于所設(shè)計(jì)的 POC，Li-Cl₂@POC 電池中沉積的氯化鋰在第一個(gè)循環(huán)中的最高利用率高達(dá) 85%，優(yōu)于所有報(bào)告值。即使在低溫條件下，Li-Cl₂@POC電池也能表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，在 -20 °C 條件下，電池容量為 2000 mAh/g，穩(wěn)定循環(huán) 200 次，電壓穩(wěn)定在 3.5 V，平均 CE 為 99.7%。

圖1. Li-Cl₂@POC電池在高循環(huán)比容量下的電化學(xué)性能

總之，該工作設(shè)計(jì)了一種具有豐富結(jié)合位點(diǎn)的 CC3-POC 正極材料，用于可充電的鋰-氯電池，以限制 Cl₂ 分子。DFT 計(jì)算表明亞胺基團(tuán)對(duì) Cl₂ 分子的富集作用，而且 CC3-POC 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，有利于 Cl₂ 的富集。得益于所設(shè)計(jì)的 CC3-POC，鋰-氯電池的放電容量顯著提高至 4000 mAh/g，CE 保持在 100%以上，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了已報(bào)道的應(yīng)用于鋰-氯電池的正極材料。

此外，Li-Cl₂@POC 電池在 -20 °C 下的比容量達(dá)到了 2000 mAh/g，循環(huán)穩(wěn)定性極佳（大于 200 次）。因此，該種新型功能性多孔正極材料的設(shè)計(jì)拓寬了用于構(gòu)建高性能氯化鋰電池系統(tǒng)的正極材料系列。

圖2. Li-Cl₂@POC 軟包電池性能

Enrichment of Chlorine in Porous Organic Nanocages for High-Performance Rechargeable Lithium–Chlorine Batteries, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c11726

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中科大陳維JACS：基于有機(jī)多孔材料納米限域作用的可充電鋰-氯電池

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