雖然采用晶體硅陽極的鈉離子電池具有很高的理論容量,但由于硅儲存鈉的效果不佳(容量小于40 mAh g-1),因此性能較差。圖1. 原子排列對硅陽極的影響北京理工大學(xué)白瑩、吳川、李雨等采用了原子有序結(jié)構(gòu)設(shè)計策略,通過簡單的電化學(xué)重構(gòu)獲得了獨特的多級梯度有序硅(MGO-Si)。研究顯示,原位形成的短程、中程和長程有序結(jié)構(gòu)構(gòu)建了穩(wěn)定的MGO-Si,有利于Na-Si相互作用和快速離子擴散通道。這些特性帶來了高可逆容量(50 mA g-1時為352.7 mAh g-1)和穩(wěn)定的循環(huán)性能(4000次循環(huán)后容量保持率為95.2%),在純硅電極中創(chuàng)下了記錄,有望成為鈉離子電池中陽極的創(chuàng)新替代品。圖2.?MGO-Si和晶體硅的電化學(xué)儲鈉性能對比此外,由于鈉儲存涉及吸附-嵌入機制,梯度有序結(jié)構(gòu)的逐步構(gòu)建策略進一步提高了比容量(100 mA g–1時為339.5 mAh g–1)。重建的Si/C復(fù)合材料顯示出449.5 mAh g?1的高可逆容量,顯著優(yōu)于大多數(shù)碳質(zhì)陽極。這一設(shè)計原則的普遍性在其他惰性或低容量材料(微硅、SiO2、SiC、石墨和TiO2)中得到了證明,分別提高了原始材料容量的1.5–6倍,從而為更好地進行電池設(shè)計提供了新的解決方案,以促進鈉存儲能力。圖3.?MGO-Si電極反應(yīng)機理的研究Multilevel Gradient-Ordered Silicon Anode with Unprecedented Sodium Storage. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202310270