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隨著全球氣候變暖等環(huán)境問題日益嚴峻，科學家們正努力尋找能將CO₂轉(zhuǎn)化為具有高附加值的化學品的方法。在各種反應路徑中，利用CO₂與甲醇反應合成碳酸二甲酯（DMC）被視為一種有前途、可持續(xù)發(fā)展的途徑。

DMC是一種優(yōu)秀的溶劑，在鋰離子電池和甲基化試劑等領域有廣泛的應用。然而，由于CO₂分子的熱力學穩(wěn)定性和動力學惰性，使其在與其他有機物直接發(fā)生化學反應時活性較低，因此有效活化CO₂成為關鍵步驟之一，尤其是在溫和條件下。

近日，中國科學技術大學謝毅院士團隊以具有晶界結(jié)構(gòu)的CeO₂為例，報道了具有貧電子-富電子特性的“Ce⁴⁺-Ce³⁺-Ce⁴⁺”極化活性對可以有效地將CO₂的構(gòu)型活化為·CO₂^–自由基，同時降低決速步的能壘，在CO₂的化學固定反應中顯示出高達60.3 mmol/g_cat的收率和接近100%的選擇性。

通過XRD，TEM，HRTEM，HAADF-STEM，Raman等表征證明具有晶界結(jié)構(gòu)的CeO₂納米片被成功合成。

通過ESR和EELS并結(jié)合理論計算，詳細研究了晶界處的電子結(jié)構(gòu)，并由此得出極化活性對被成功構(gòu)建。

通過CO₂-TPD和NH₃-TPD并結(jié)合理論計算研究晶界處的極化活性對對CO₂的吸附的影響。

通過同步輻射原位紅外和光電子能譜測試得出反應關鍵中間體存在的證據(jù)，進一步地，利用密度泛函理論計算研究反應的決速步在原始和具有晶界結(jié)構(gòu)的CeO₂上的能壘，可以看出晶界處的極化活性對可以有效降低決速步的能壘。這項工作說明了晶界結(jié)構(gòu)在CO₂活化中的關鍵作用，同時也為設計合成長鏈化學品的高效催化劑提供了新的見解。

文章鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c02279

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