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?四單位聯(lián)合Nature Catalysis：熱活化氣氛中加點(diǎn)H2，打破Fe-N-C催化劑活性-穩(wěn)定性的權(quán)衡

無(wú)鉑族金屬(PGM)催化劑的開(kāi)發(fā)顯著降低了氫質(zhì)子交換膜燃料池(PEMFC)的成本，有利于PEMFC的大規(guī)模應(yīng)用。在質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)的酸性環(huán)境中，具有原子分散FeN₄位點(diǎn)的Fe-N-C是替代Pt進(jìn)行陰極氧還原反應(yīng)(ORR)的理想催化劑。然而，與Pt活性位點(diǎn)一樣，O₂和ORR中間體在FeN₄活性位點(diǎn)上的吸附強(qiáng)度過(guò)強(qiáng)。這對(duì)于首選的4e^?轉(zhuǎn)移途徑來(lái)說(shuō)，切斷O-O鍵的活化勢(shì)壘太高。

此外，由于ORR過(guò)程中可能發(fā)生Fe-N鍵斷裂，實(shí)現(xiàn)相當(dāng)于/超過(guò)Pt的穩(wěn)定性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。因此，調(diào)節(jié)FeN₄活性位點(diǎn)的電子和幾何結(jié)構(gòu)以調(diào)節(jié)吸附能，降低反應(yīng)活化能并加強(qiáng)Fe-N鍵，對(duì)于改善FeN₄位點(diǎn)的效能和穩(wěn)定性至關(guān)重要。

近日，紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛、阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Deborah J. Myers、印第安納大學(xué)與普渡大學(xué)印第安納波利斯聯(lián)合分校謝建和匹茲堡大學(xué)王國(guó)峰等報(bào)道了FeN₄位點(diǎn)的局部碳和氮配位結(jié)構(gòu)及其位點(diǎn)密度可以通過(guò)將H₂添加到惰性Ar氣氛(混合氣體，F(xiàn)G)中進(jìn)行熱活化來(lái)調(diào)節(jié)(這是在催化劑合成過(guò)程中產(chǎn)生活性位點(diǎn)的關(guān)鍵步驟)。

由于在高溫下H₂的存在加速了碳?xì)饣^(guò)程，F(xiàn)G可以有利于在石墨化的碳中保留穩(wěn)定的S2中心(與吡啶氮配位的FeN₄位點(diǎn))，并去除催化劑中無(wú)定形碳中不穩(wěn)定的S1中心(與吡咯氮配位的FeN₄位點(diǎn))。值得注意的是，與傳統(tǒng)的FeN₄位點(diǎn)不同，由于在FG下的熱活化期間鄰近FeN₄位點(diǎn)的碳原子的氫化，S1和S2位點(diǎn)含有縮短的Fe-N鍵，理論上其能夠產(chǎn)生增強(qiáng)的內(nèi)在穩(wěn)定性，同時(shí)保持高活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的Fe-N-C催化劑具有優(yōu)越的活性和改善的穩(wěn)定性。由Fe-N-C陰極制成的膜電極組件(MEA)在1.0 bar O₂下，0.9 V_iR-free時(shí)達(dá)到50.8 mA cm^-2的電流密度；在1.0 bar 空氣條件下，MEA在0.80 和0.67 V時(shí)產(chǎn)生的電流密度分別為191.0 和745.4 mA cm^-2，優(yōu)于在動(dòng)電壓區(qū)(>0.75 V)的Pt/C陰極(TEC10V20E，0.1 mg_Pt cm^-2)。

同時(shí)，由于S1型和S2型FeN₄位點(diǎn)的內(nèi)在穩(wěn)定性增強(qiáng)，MEA性能的退化得到緩解。在H₂-空氣條件下經(jīng)歷30000次電壓加速應(yīng)力測(cè)試(AST)循環(huán)后，MEA在0.8 V下仍能保持67 mA cm^-2的電流密度。綜上，該項(xiàng)研究所提出的H₂-Ar FG熱活化策略對(duì)于破質(zhì)子交換膜燃料電池活性-穩(wěn)定性的平衡障礙，設(shè)計(jì)具有高性能和耐久性的Fe-N-C催化劑具有重要意義。

Tuning the thermal activation atmosphere breaks the activity–stability trade-off of Fe–N–C oxygen reduction fuel cell catalysts. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-01062-8

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