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1. 北理陳人杰/黃永鑫Adv. Sci.：利用動力學-機械學耦合的界面工程實現(xiàn)高可逆鋅離子電池

電池頂刊集錦：陳人杰、范紅金、周光敏、葛明政、王殿龍、蔣永、唐浩林、程義等成果！

由于鋅（Zn）金屬的熱力學不穩(wěn)定性導致的枝晶和析氫反應等問題，阻礙了水系鋅離子電池（AZIBs）的實際應用。通過界面工程改性鋅表面可以有效解決上述問題。

圖1.?G&B-S界面的作用示意及表征

北京理工大學陳人杰、黃永鑫等制備了磺酸鹽鈍化石墨烯-硼烯納米片（G&B-S）復合界面層，以通過簡單、綠色的電鍍方法來調(diào)節(jié)鋅的沉積/剝離，并減輕與電解液的副反應。

研究顯示，由于磺酸鹽基團的電負性，G&B-S界面通過快速脫溶劑化過程和均勻的界面電場減輕了尖端效應，從而促進了無枝晶的沉積行為。理論計算和石英晶體微天平（QCM-D）實驗證實了G&B-S界面層的快速動態(tài)機制和優(yōu)異的機械性能。

圖2.?半電池性能

結(jié)果，通過動態(tài)-機械耦合作用，G&B-S@Zn對稱電池在5 mA cm^-2的高電流密度下可循環(huán)使用1900小時，過電位低至≈30 mV。此外，當與LMO陰極耦合時，LMO//G&B-S@Zn電池也表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，這表明G&B-S@Zn陽極具有出色的耐久性。因此，這種新型多功能界面層為顯著提高AZIBs的電化學性能提供了一種可行的方法。

圖3.?LMO//G&B-S@Zn電池性能

Interface Engineering with Dynamics-Mechanics Coupling for Highly Reactive and Reversible Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202306656

2. 南通大學葛明政/張偉等Adv. Sci.：快充纖維基電極，20C循環(huán)10000次！

由于塊體材料中離子/電子轉(zhuǎn)移動力學遲緩以及活性材料碎裂，開發(fā)具有超快充電和大量儲能的轉(zhuǎn)換型陽極具有相當大的挑戰(zhàn)性。

圖1.?材料制備及表征

南通大學葛明政、張偉、香港城市大學Dong Lv等結(jié)合靜電紡絲、碳化和硫化技術(shù)，開發(fā)出了具有快速充電、大容量和長壽命的中空多孔碳納米纖維包裹SnS₂納米片復合電極（SnS₂@N-HPCNFs）。

研究顯示，一維（1D）內(nèi)部中空空間容納了SnS₂納米片巨大的體積變化，而其表面的外部多孔性則促進了離子的快速擴散。同時，三維氮摻雜的碳納米纖維網(wǎng)絡不僅提供了快速的電子傳遞途徑，還減少了電荷載流子的傳輸載體，并增強了SnS₂@N-HPCNFs異質(zhì)界面對鋰離子的吸附。此外，少層SnS₂納米片還增強了反應動力學，并做出了贗電容貢獻。

圖2.?動力學研究

因此，SnS₂@N-HPCNFs電極在0.1C時的比容量高達1935.50 mAh g^-1，在1C到 30C之間具有優(yōu)異的倍率能力；此外，它在30C（≈19.20 A g^-1）時具有289.6 mAh g^-1的超高倍率容量，并表現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，即使在20C下循環(huán)3000次后，容量保持率仍高達84%，循環(huán)壽命長達10000次。這項工作為構(gòu)建用于快速充電儲能設備的高離子/電子導電性電極提供了深刻的見解。

圖3.?SnS₂@N-HPCNFs電極的電化學性能研究

Fast Energy Storage of SnS2 Anode Nanoconfined in Hollow Porous Carbon Nanofibers for Lithium-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202306711

3. 新南威爾士大學AM：用于耐用水系鋅電池的高效低濃度添加劑

水系鋅電池化學的基本優(yōu)勢源于高能量的鋅金屬陽極和溫和的水系電解液。然而，鋅的腐蝕和相關的枝晶問題暴露了它們的不兼容性，這對在實用條件下提高循環(huán)壽命提出了挑戰(zhàn)。雖然電解液添加劑是一種可擴展的策略，但能在低濃度下發(fā)揮作用的添加劑仍然難以找到。

圖1.?低體積濃度電解液添加劑的篩選

新南威爾士大學Priyank Kumar、Dipan Kundu等篩選了一系列烷醇和烷二醇作為水系鋅電池的潛在電解液添加劑，發(fā)現(xiàn)1,2-丁二醇和戊二醇是非常有效的添加劑，它們能夠在實際上理想的低（1%）體積濃度下延長鋅陽極的可充電性，這是因為它們能夠在鋅上形成界面膜，起到動態(tài)SEI的作用。

以1,2-丁二醇為重點的深入研究表明，在競爭性循環(huán)參數(shù)（包括高鋅放電深度、最佳隔膜厚度和電解液容量比）條件下，鋅腐蝕被顯著抑制，這是延長半電池和全電池循環(huán)能力的關鍵因素。

圖2.?1%1,2-丁二醇添加劑使鋅循環(huán)穩(wěn)定

這種獨特的機理作用可有效緩解腐蝕和枝晶，使鋅的循環(huán)能力提高5到20倍，庫侖效率高達99.9%，并改善了在高溫等苛刻條件下的全電池性能。最后，作者采用了基于機器學習（ML）的分析方法，根據(jù)關鍵的物理化學描述符對添加劑的性能進行了合理化分析，從而展示了ML在尋找水系鋅電池電解液添加劑方面的潛力。

圖3.?基于機器學習的添加劑性能合理化

Highly Potent and Low-Volume Concentration Additives for Durable Aqueous Zinc Batteries: Machine Learning-Enabled Performance Rationalization. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202309212

4. 哈工大王殿龍/王博EnSM：用于鋰金屬電池的高性能插層復合固態(tài)電解質(zhì)

復合固態(tài)電解質(zhì)（CSEs）結(jié)合了無機和有機固態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)點，與電極的界面良好，有望成為最有前景的固態(tài)電解質(zhì)。然而，低室溫離子導電性限制了CSEs在鋰金屬電池中的應用。

圖1.?材料設計

哈爾濱工業(yè)大學王殿龍、王博等設計了一種基于聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）的插層CSE。其中，高嶺土（2SiO₂-Al₂O₃-2H₂O）被用作氧化阻燃劑，使材料具有不燃性；極性分子二甲基亞砜（DMSO）作為預插層處理劑插入高嶺土層之間，在PVDF-HFP基SPE 中充當有機添加劑。CSE的插層結(jié)構(gòu)提供了快速的Li⁺傳輸通道，因此在室溫下具有較高的離子電導率（8.58×10^-4 S cm^-1）和較大的Li⁺傳輸數(shù)。

圖2.?半電池性能

受益于上述優(yōu)勢，采用制備的CSE的鋰||鋰對稱電池在0.2 mA cm^-2的電流密度和0.2 mAh cm^-2的容量條件下具有超過1400小時的出色循環(huán)穩(wěn)定性。此外，組裝后的Li||LiFePO₄電池在0.5 C下初始容量高達140.5 mAh g-1，循環(huán)800次后，容量保持率為81.2%。總體而言，這項研究為開發(fā)高安全性鋰金屬電池開辟了一條新途徑。

圖3.?全電池性能

High-performance intercalated composite solid electrolytes for lithium metal battery. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103109

5. 范紅金AEM：通過陰極添加劑固定聚碘化物實現(xiàn)高倍率鋅-碘電池

水系鋅-碘電池（AZIB）具有成本低、比容量高的優(yōu)點，但存在可溶性多碘化物穿梭和氧化還原動力學緩慢的問題。

圖1.???-ZrP/EI-ZrP材料的表征

新加坡南洋理工大學范紅金等通過采用一種陰極添加劑（磷酸氫鋯；簡稱EI-ZrP）來解決上述兩個問題，這種添加劑具有雙重功能：既是多碘化物的封閉劑，又是鋅離子傳輸?shù)呢S富通道。研究發(fā)現(xiàn)，EI ZrP增大的晶體夾層（從典型的7.5?增大到18.3?），大大增強了離子導電性，同時固定了多碘化物，從而加速了轉(zhuǎn)化過程。

圖2. ??-ZrP和EI-ZrP中多碘化物的吸附率分析

結(jié)果，本研究采用含有EI-ZrP碘陰極的AZIB在10,000次循環(huán)周期內(nèi)表現(xiàn)出較高的容量保持率（每循環(huán)周期的衰減率為 0.02‰），采用水凝膠紙作為隔膜和EI-ZrP添加劑構(gòu)建的準固態(tài)Zn-I₂軟包電池，在反復彎曲的情況下也能提供高面積容量。

此外，作為概念驗證演示，這種紙電池被集成到無線柔性壓力傳感器系統(tǒng)（WFPSS）中。這一策略可能有助于為儲能和柔性便攜式電子產(chǎn)品合理設計轉(zhuǎn)換型陰極材料。

圖3.?含有各種陰極添加劑的AZIB的電化學性能

Immobilizing Polyiodides with Expanded Zn2+ Channels for High-Rate Practical Zinc-Iodine Battery. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302738

6. 蔣永/趙兵/徐毅Nano Energy：雙層電子屏蔽界面助力高穩(wěn)定無枝晶固態(tài)鋰金屬電池

全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMB）因其高能量密度和更強的安全性能，已成為前景廣闊的儲能設備。然而，與鋰/電解質(zhì)界面穩(wěn)定性和離子傳輸效率有關的挑戰(zhàn)阻礙了硫化物基ASSLMB的實際應用。

圖1.?雙層界面的概念示意

上海大學蔣永、趙兵、徐毅等提出了一種新穎的雙層界面概念，即通過鋰金屬與有機氟化物（雙(2-甲氧基乙基)氨基三氟化硫：BASF₃）的原位轉(zhuǎn)化反應，調(diào)節(jié)Li/Li₆PS₅Cl界面人工層的組成和表面均勻性。

通過密度泛函理論（DFT）計算，精心設計的保護層展示了富含有機物的柔性上層和富含LiF的下層的分層梯度結(jié)構(gòu)，并證明了它們的優(yōu)勢。具體而言，具有高附著功（Wad）的柔性層的加入改善了界面潤濕性，防止了鋰負極的體積膨脹，并保護了固態(tài)電解質(zhì)的完整性。

此外，由于具有高界面能，LiF在抑制鋰枝晶生長方面發(fā)揮了關鍵作用。另外，雙層結(jié)構(gòu)還起到電子阻擋層的作用，阻礙電子隧穿，最大限度地減少硫化物固態(tài)電解質(zhì)的電流泄漏。

圖2.?半電池性能

因此，分層梯度結(jié)構(gòu)設計實現(xiàn)了無枝晶的致密鋰沉積，保證了整個循環(huán)過程中界面的穩(wěn)定和安全接觸。作為對這一概念的證明，對稱電池的臨界電流密度（CCD）已提高到1.9 mA cm^-2，并在基于FeS₂和LiCoO₂正極的ASSLMB中實現(xiàn)了穩(wěn)定的長期循環(huán)性能。

圖3.?ASSLMB的電化學性能

A tailored dual-layer electronic shielding interface enables highly stable and dendrite-free solid-state lithium metal batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109150

7. 周光敏AEM：多孔高負載電極與凝膠聚合物電解質(zhì)集成助力高性能準固態(tài)電池

鋰離子電池（LIBs）的實際應用受到使用液態(tài)電解液（LE）的安全問題的挑戰(zhàn)。凝膠聚合物電解質(zhì)（GPEs）被認為是解決這一安全問題的有前景的候選者。此外，采用高重量負載電極對于實現(xiàn)高能量密度是必不可少的，但電極和電解質(zhì)之間的不良界面接觸仍然是一個具有挑戰(zhàn)性的問題，特別是對于高重量負載的電極。

圖1.?GPE的結(jié)構(gòu)和性能表征

清華大學深圳國際研究生院周光敏等采用堅固的三聚氰胺-甲醛海綿骨架在具有高重量負載的多孔電極中創(chuàng)建了高效的電子/離子傳導通道。

具體而言，這項工作將GPE的液體前驅(qū)體滲透到電極的整個孔中，然后使用熱固化進行聚合。多孔結(jié)構(gòu)不僅增強了電極和電解質(zhì)之間的界面接觸，而且增強了鋰離子的擴散，這使得鋰離子通量均勻分散，并有效地使局部電流密度均勻化，以降低反應極化，從而提高了活性材料的利用率，實現(xiàn)了均勻的鋰沉積。

圖2.?半電池性能

因此，本文采用具有高負載多孔電極和原位聚合GPE集成的半電池和無陽極全電池提供了優(yōu)異的放電容量和循環(huán)穩(wěn)定性。此外，結(jié)合多孔LiFe_0.4Mn_0.6PO₄(LMFP)和GPE的軟包電池表現(xiàn)出高安全性和穩(wěn)定性。因此，這項工作為高能量密度和安全的鋰離子電池的商業(yè)大規(guī)模生產(chǎn)和應用提供了一種簡單有效的方法。

圖3.?無陽極全電池性能

Integration of Porous High-Loading Electrode and Gel Polymer Electrolyte for High-Performance Quasi-Solid-State Battery. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302476

8. 武理唐浩林/中南程義AFM：氧化釔納米團簇修飾催化劑助推鋅-空氣電池

與氮配位的原子分布過渡金屬被認為是一類前景廣闊的氧還原反應（ORR）催化劑。然而，長期以來，F(xiàn)e-N_x活性位點的無效分布一直是個難題，這導致活性位點密度低、性能不穩(wěn)定，而這正是下一代ORR電催化劑需要克服的問題。

武漢理工大學唐浩林、中南大學程義、諾森比亞大學Ben Bin Xu等將釔（Y）引入到原子分散的鐵（Fe）氮共摻雜碳材料中，使納米顆粒、納米團簇和原子位點融為一體，從而賦予了Fe-N₄-Y₂O₃和Fe₄N_0.94-Y₂O₃ （FeY-NC）出色的ORR活性。在堿性和酸性條件下，F(xiàn)eY-NC的半波電位分別達到0.926和0.809 V。在堿性條件下，0.9 V下的動力學電流密度為31.2 mA cm^?2，是Fe-NC的7.8倍和Pt/C的32.4倍。

圖2.?電催化性能研究

FeY-NC之所以具有如此出色的活性，是因為其產(chǎn)生了原子分布的FeN₄和Fe₄N納米粒子雙活性位點，并在氮摻雜碳（NC）網(wǎng)絡上負載了Fe-N_x/Fe₄N_0.94與Y₂O₃納米團簇之間的協(xié)同效應。在一次鋅-空氣電池中，F(xiàn)eY-NC的卓越性能得到了驗證，其峰值功率密度達到了233 mW cm^-2。

此外，其他稀土元素（如鈧和鏑）也表現(xiàn)出很高的協(xié)同效應，這表明在NC中進行鐵與稀土元素共摻雜可為提高ORR性能提供一種有前途的策略。

圖3. 鋅-空氣電池性能

Yttrium Oxide Nanoclusters Boosted Fe-N4 and Fe4N Electrocatalyst for Future Zinc–Air Battery. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202311084

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