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?韓布興/吳海虹/賈帥強(qiáng)Angew：聚合物調(diào)節(jié)反應(yīng)微環(huán)境，增強(qiáng)CO2電還原制C2H4

化石燃料的短缺和二氧化碳(CO₂)的過(guò)度釋放嚴(yán)重影響了人類的活動(dòng)和污染了生態(tài)環(huán)境。為了應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)，將CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品對(duì)于建立循環(huán)經(jīng)濟(jì)至關(guān)重要。電催化CO₂還原(CO₂RR)是一種緩解能源和環(huán)境問(wèn)題有前景的方法。在眾多金屬催化劑中，Cu由于其合適的*CO偶聯(lián)強(qiáng)度和對(duì)*H中間體的弱吸附能力，被認(rèn)為是CO₂RR產(chǎn)生C₂₊產(chǎn)物的有效催化劑。然而，CO₂RR過(guò)程中涉及的多步質(zhì)子轉(zhuǎn)移往往導(dǎo)致對(duì)特定產(chǎn)物的選擇性和能量轉(zhuǎn)換效率較低。因此，尋找高選擇性和高效的催化劑，以將CO₂還原為高附加值的產(chǎn)品是推動(dòng)CO₂RR實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。

近日，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興、華東師范大學(xué)吳海虹和賈帥強(qiáng)等報(bào)道了一種簡(jiǎn)便的聚四氟乙烯(PTFE)處理策略，合成了一種高效的Cu基CO₂RR電催化劑(Cu-[CF₂]_n-x-CP)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在?1.25 V_RHE下，最優(yōu)的Cu-[CF₂]₅-x-CP催化劑上CO₂電還原為C₂H₄的法拉第效率(FE)約為67.25%，C₂H₄部分電流密度為36.66 mA cm^?2，優(yōu)于Cu-CP和Cu/PTFE-CP電極。同時(shí)，該催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在連續(xù)11小時(shí)CO₂電解過(guò)程中FE_C2H4和電流密度幾乎未發(fā)生下降，且反應(yīng)后材料的結(jié)構(gòu)也保持良好。

光譜表征和理論計(jì)算表明，改性的Cu基電極具有超嗜氣性和超疏水性，從而構(gòu)建了具有CO₂氣泡/液體電解質(zhì)/電極的“氣-液-固體”微環(huán)境。該微環(huán)境有利于氣態(tài)CO₂的捕獲，延長(zhǎng)其在電極表面的停留時(shí)間。同時(shí)，疏水多孔的Cu-[CF₂]_n-5-CP僅部分接觸電解質(zhì)，增強(qiáng)了CO₂的擴(kuò)散和吸附，增強(qiáng)了活性位點(diǎn)的可及性；并且該催化劑為CO₂RR創(chuàng)建了豐富的三相結(jié)，促進(jìn)了CO₂的快速轉(zhuǎn)化。

此外，表面潤(rùn)濕性工程可以調(diào)節(jié)電極表面附近的質(zhì)子和CO₂的濃度，電極表面的疏水層抑制了水分子的擴(kuò)散，導(dǎo)致電極表面的OH^?濃度增加，而較高的表面pH值有利于C-C耦合，從而促進(jìn)了C₂H₄的生成?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作證明了原位合成策略在改性CO₂電催化劑反應(yīng)界面微環(huán)境方面的可行性，相信這種策略在金屬基催化劑的設(shè)計(jì)和商業(yè)化以及乙烯的商業(yè)生產(chǎn)方面具有更大的實(shí)用性和多功能性。

Polymer modification strategy to modulate reaction microenvironment for enhanced CO₂ electroreduction to ethylene. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202313796

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