1. Energy Storage Materials：動(dòng)態(tài)靜電屏蔽層用于高度可逆鋅金屬負(fù)極

電池日報(bào)||頂刊集錦：梁叔全、劉凱、王先友、郭向欣、張健、肖杰、蔡晨陽等成果！

水系鋅離子電池(AZIBs)因其固有的安全性、成本效益和環(huán)境友好性而受到廣泛關(guān)注。然而，它們在大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)中的應(yīng)用受到不可控的枝晶生長和電極-電解質(zhì)界面嚴(yán)重副反應(yīng)的阻礙。

在此，中南大學(xué)梁叔全教授&周江教授&唐艷副教授團(tuán)隊(duì)提出在ZnSO₄電解質(zhì)中加入三價(jià)釔(Y³⁺)離子，它可以在Zn負(fù)極上形成陽離子靜電屏蔽層，以調(diào)節(jié)Zn²⁺離子的沉積行為。具有較低有效還原電位的惰性Y³⁺離子將選擇性地吸附在活性位點(diǎn)上，通過持續(xù)的動(dòng)態(tài)靜電屏蔽效應(yīng)促進(jìn)均勻的鋅沉積。

此外，吸附的Y³⁺離子可在Zn負(fù)極表面形成保護(hù)層，減輕水分子引起的腐蝕反應(yīng)。因此，具有0.1 M Y³⁺離子的Zn//Zn電池在5 mA cm^-2下表現(xiàn)出2080小時(shí)內(nèi)無枝晶的Zn電鍍/剝離，同時(shí)組裝的Zn//NH₄V₄O₁₀電池在5 A g^-1下循環(huán)2000次后高容量保持率為89.6%。

圖1. Y³⁺對鋅沉積行為的影響

總之，該工作提出了一種無毒、經(jīng)濟(jì)高效的稀土金屬離子添加劑引入ZSO電解質(zhì)中以實(shí)現(xiàn)高性能AZIB。引入的Y³⁺離子自發(fā)吸附在Zn負(fù)極表面并形成動(dòng)態(tài)靜電屏蔽層，有助于均勻的Zn沉積并抑制副反應(yīng)。此外，Y³⁺離子表現(xiàn)出自我調(diào)節(jié)的重新分布行為，確保了靜電屏蔽層的靈活性和可持續(xù)性。正如預(yù)期的那樣，具有0.1 M Y³⁺離子添加劑的Zn//Zn對稱電池可以在5 mA cm^-2的高電流密度/2 mAh cm^-2的容量密度下運(yùn)行超過2080小時(shí)。

特別地，使用改性電解質(zhì)組裝的Zn//NVO電池具有顯著的循環(huán)穩(wěn)定性，在5 A g^-1下循環(huán)2000次后容量保持率為89.6%。因此，該策略擴(kuò)大了AZIB中稀土添加劑的可能性，促進(jìn)了先進(jìn)電池系統(tǒng)的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 全電池的電化學(xué)性能

A dynamic electrostatic shielding layer toward highly reversible Zn metal anode，?Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102949

2. ACS Nano：平衡鋰鹽和溶劑的供體數(shù)實(shí)現(xiàn)高性能鋰金屬負(fù)極

傳統(tǒng)碳酸鹽電解質(zhì)中鋰沉積/剝離的可逆性較低，阻礙了鋰金屬電池的發(fā)展。

在此，清華大學(xué)劉凱教授團(tuán)隊(duì)提出具有中等供體數(shù)（DN）的溶劑和LiNO₃作為唯一鹽的組合，由于其在普通溶劑中的溶解度或解離度較低而鮮有工作報(bào)道。該研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)LiNO₃作為唯一鹽時(shí)，溶劑的DN值與Li沉積行為的可逆性高度相關(guān)。即使在普通或中等濃度下，LiNO₃與中等 DN 溶劑的組合也表現(xiàn)出準(zhǔn)濃縮電解質(zhì)的性質(zhì)。由于LiNO₃的解離（通常對應(yīng)于過高的 DN）可以實(shí)現(xiàn)低電導(dǎo)率或過度溶劑分解的高可逆性。因此，該工作通過優(yōu)化溶劑與鋰鹽組合，鋰沉積/剝離的庫侖效率高達(dá)99.6%。

圖1. 溶劑選擇

總之，該工作通過對鋰鹽和溶劑的DN進(jìn)行精細(xì)調(diào)整提出了一種用于高性能鋰金屬負(fù)極的電解質(zhì)組合。特別是LiNO₃，通常以添加劑發(fā)揮作用，被用作電解質(zhì)中的唯一鹽。DMI是一種尿素基分子，具有中等DN和對LiNO₃具有高溶解度可作為溶劑確保LiNO₃在電解液中穩(wěn)定存在。

這種組合產(chǎn)生了一種溶劑性差的溶劑化結(jié)構(gòu)，否則只能在更高濃度下與其他鋰鹽一起實(shí)現(xiàn)。在此基礎(chǔ)上，作者提出了DN作為篩選適合LiNO₃作為鋰鹽的溶劑以獲得高庫侖效率。因此，該項(xiàng)工作將擴(kuò)大溶劑和鋰鹽的選擇范圍。

圖2. 電池性能

Tuning and Balancing the Donor Number of Lithium Salts and Solvents for High-Performance Li Metal Anode ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c05016

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3. Advanced Functional Materials：氮雜環(huán)錨定粘性石墨電極用于可持續(xù)陰離子存儲(chǔ)

雙離子電池（DIB）因其具有同時(shí)儲(chǔ)存陽離子和陰離子的機(jī)制，已經(jīng)成為最有前景的電源候選者。其中，由于其具有極短的擴(kuò)散長度和優(yōu)異的電化學(xué)性能，石墨被廣泛用作DIB正極材料，但當(dāng)發(fā)生大半徑的陰離子的插層反應(yīng)時(shí)，石墨材料會(huì)顯示出大的體積膨脹（110-135%），這可能會(huì)造成活性物質(zhì)的剝離，DIB循環(huán)壽命的縮短等后果，從而極大地阻礙了該電池的實(shí)際應(yīng)用。

在此，韓國浦項(xiàng)工科大學(xué)Soojin Park團(tuán)隊(duì)等人提出了一種為雙離子電池設(shè)計(jì)的新型聚合物粘結(jié)劑和粘性石墨正極。研究表明，該新型粘結(jié)劑中的氮雜環(huán)共價(jià)鍵可以與石墨發(fā)生交聯(lián)反應(yīng)，經(jīng)過簡單的紫外處理即可將粘結(jié)劑固定在電極中，與石墨形成穩(wěn)健的三維網(wǎng)絡(luò)。同時(shí)，該粘結(jié)劑不僅可以在極高的電壓（5V）下保持穩(wěn)定，還能有效促進(jìn)更深、更可逆的陰離子嵌入。

圖1. 粘結(jié)性石墨正極的制備

總之，該工作開發(fā)了一種可以用于石墨在高電壓下進(jìn)行陰離子脫嵌反應(yīng)的新型聚合物粘結(jié)劑，通過結(jié)合超分子相互作用和共價(jià)鍵合的創(chuàng)新粘合劑策略，作者成功地創(chuàng)建了一種與石墨相互作用的穩(wěn)定分子結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)有效增強(qiáng)了石墨正極的內(nèi)聚力。

利用該新型粘結(jié)劑，石墨正極不僅可以在厚電極、高倍率等測試條件下展現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，還能實(shí)現(xiàn)更高容量、更持久、更可持續(xù)的陰離子儲(chǔ)存。該研究為開發(fā)碳質(zhì)主體材料的高級粘合劑、推進(jìn)DIB和實(shí)現(xiàn)高性能儲(chǔ)能技術(shù)提供了新的思路。

圖2. 電池性能

Azacyclic Anchor-Enabled Cohesive Graphite Electrodes for Sustainable Anion Storage Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202306157

4. Advanced Functional Materials：富含氧空位的WO_3-x-W₃N₄ Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)促進(jìn)雙向硫催化轉(zhuǎn)化

鋰硫電池具有較多的優(yōu)勢，被認(rèn)為是有前途的儲(chǔ)能系統(tǒng)候選者之一。然而，鋰硫電池也面臨著許多缺點(diǎn)如嚴(yán)重的穿梭效應(yīng)和緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)限制了其商業(yè)應(yīng)用。為了實(shí)現(xiàn)硫物種快速的吸附-擴(kuò)散-轉(zhuǎn)化-脫附過程，材料應(yīng)具有“適當(dāng)?shù)幕瘜W(xué)吸附”和快速的電子/離子傳輸。根據(jù)Sabatier原理，基質(zhì)和硫物種之間的化學(xué)吸附太強(qiáng)可能會(huì)阻礙離子擴(kuò)散而影響后續(xù)的轉(zhuǎn)化及解吸過程，相反，化學(xué)吸附太弱會(huì)帶來嚴(yán)重的穿梭效應(yīng)。鑒于此，制備符合Sabatier原理的Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)，通過調(diào)節(jié)d能帶相對于費(fèi)米能級的能量中心來對宿主材料進(jìn)行修飾，調(diào)控異質(zhì)結(jié)的吸附能力在中等水平，進(jìn)一步催化硫種之間的氧化還原反應(yīng)就顯得尤為重要。

在此，湘潭大學(xué)王先友教授、裴勇教授、舒洪波教授和陳曼芳副教授等人采用水熱還原法和后續(xù)的煅燒工藝合成了WO₃@CC樣品，再通過原位氮化成功制備了富含氧空位的WO_3?x–W₃N₄@CC異質(zhì)結(jié)。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，莫特-肖特基異質(zhì)結(jié)產(chǎn)生的內(nèi)置電場和異質(zhì)結(jié)低的Δd-p導(dǎo)致低的反鍵態(tài)能量，這都會(huì)促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移和界面氧化還原動(dòng)力學(xué)，使WO_3?x–W₃N₄表現(xiàn)出比WO₃和W₃N₄更低的自由能變化（1.03 eV）和Li₂S 分解能壘（0.92 eV），顯著增強(qiáng)了硫還原反應(yīng)（SRR）活性。通過調(diào)整金屬d帶中心向費(fèi)米能級的移動(dòng)，異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出對硫物種合適的吸附能力，有利于硫物種之間的催化轉(zhuǎn)化。

因此，WO_3?x–W₃N₄@CC/S電池表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能，包括出色的倍率性能（2 C下913.9 mAh g^?1）、長循環(huán)壽命（1 C下400次循環(huán)，庫侖效率為 98.8%）和高硫利用率（0.5 C 時(shí)為 1156.9 mAh g^?1）。該電池在 4.98 mg cm^?2時(shí)還表現(xiàn)出 5.0 mAh cm^?2的高面積容量。

圖1. 制備流程

總之，該工作通過水熱法和后續(xù)的氮化工藝合成得到富含氧空位的材料。通過調(diào)整金屬d帶中心向費(fèi)米能級的偏移，異質(zhì)結(jié)顯示出對硫物種的合適吸附能力。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)可以產(chǎn)生內(nèi)置電場，加速電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，并對多硫化物表現(xiàn)出合適的吸附能力，從而有效地催化硫物種之間的轉(zhuǎn)化，降低反應(yīng)的能壘。

結(jié)果表明，WO_3?x-W₃N₄@CC/S電池具有良好的電化學(xué)性能，包括出色的倍率性能(2 C下913.9 mAh g^?1)，長循環(huán)壽命(1 C下400次循環(huán)，庫侖效率為98.8%)和高的硫利用率(0.5 C下1156.9 mAh g^?1)，并且在4.98 mg cm^?2下具有5.0 mAh cm^?2的高面積容量。因此，該工作為構(gòu)建Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)催化劑提供了一種有前途的方案，對鋰硫電池的發(fā)展具有重要意義。

圖2. 電池性能

Oxygen Defect-Rich WO_3-x–W₃N₄ Mott–Schottky Heterojunctions Enabling Bidirectional Catalysis for Sulfur Cathode Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306578

5. Advanced Functional Materials：原位轉(zhuǎn)化反應(yīng)引發(fā)親鋰合金@反鈣缽礦雜化層和穩(wěn)定的理/石榴石界面

石榴石型電解質(zhì)具有優(yōu)異的離子電導(dǎo)率和對鋰金屬的高(電)化學(xué)穩(wěn)定性，在固態(tài)鋰電池領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景，但石榴石中鋰枝晶生長甚至滲透的關(guān)鍵問題限制了其實(shí)際應(yīng)用。

在此， 青島大學(xué)郭向欣教授團(tuán)隊(duì)通過BiOCl與Li金屬的轉(zhuǎn)化反應(yīng)，在Li/Li_6.75La₃Zr_1.75Ta_0.25O₁₂界面原位構(gòu)建了由Li₃Bi合金嵌套在反鈣鈦礦型Li₃OCl基體中的雜化層。這種中間層的親鋰性使石榴石與鋰金屬緊密接觸，保證界面電阻顯著降低至27 Ω cm²。

此外，內(nèi)部具有電子導(dǎo)電性的Li₃Bi納米顆粒使界面電位分布均勻化，而外部具有5.06 eV帶隙的Li₃OCl離子導(dǎo)電性基質(zhì)則阻止了電子從Li體中隧穿。得益于這種協(xié)同效應(yīng)，鋰對稱電池顯示出1.1 mA cm^-2的高臨界電流密度，以及0.5 mA cm^-2的超長循環(huán)壽命1000小時(shí)。

圖1. DFT計(jì)算

總之，該工作利用BiOCl對Li的原位轉(zhuǎn)化反應(yīng)，在LLZTO和Li金屬負(fù)極之間形成Li₃Bi@Li₃OCl雜化層。DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，低界面能與雜化層的親鋰性質(zhì)有關(guān)，保證了Li/LLZTO的無縫接觸，界面阻力大大降低，為27 Ω cm²。同時(shí)，Li₃Bi納米顆粒以5.06 eV的帶隙不連續(xù)分散在Li₃OCl基體中，可以有效抑制Li體的電子隧穿，抑制Li/LLZTO界面或晶界處的Li成核?；诖?，LLZTO與鋰金屬的相容性大大增強(qiáng)，實(shí)現(xiàn)了1.1 mA cm^?2的高臨界電流密度，以及相應(yīng)的鋰對稱電池在0.5 mA cm^?2下延長了1000小時(shí)的循環(huán)壽命。

此外，基于LLZTO的固體NCM/Li電池在30°C下循環(huán)150次后，容量保持率高達(dá)82%。因此，這種原位自發(fā)轉(zhuǎn)換策略構(gòu)建具有親鋰和離子導(dǎo)電/電子阻隔性質(zhì)的中間層，在增強(qiáng)石榴石對鋰金屬的相容性方面具有光明的前景。

圖2. 電池性能

In Situ Conversion Reaction Triggered Alloy@Antiperovskite Hybrid Layers for Lithiophilic and Robust Lithium/Garnet Interfaces Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202307701

6. Advanced Functional Materials：外亥姆霍茲平面調(diào)節(jié)和原位鋅表面重建用于高可逆鋅負(fù)極

金屬鋅是一種很有前途的水溶液儲(chǔ)能裝置的負(fù)極，但鋅基電池存在不可控的枝晶生長和腐蝕，導(dǎo)致循環(huán)壽命短和庫侖效率(CE)低。

在此，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所張健、李巧紅等人采用硫酸鋅、氯化銅和聚N-二烯丙基甲基氯化按(PDADMAC)等組成復(fù)合電解質(zhì)—PDADMACCuCl₂-ZnSO₄，同時(shí)重建外Helmholtz平面(OHP)，并對高可逆鋅負(fù)極的Zn表面進(jìn)行均勻化。此外，拉曼光譜、X射線光電子能譜、X射線衍射、密度泛函理論計(jì)算和電化學(xué)測試等證實(shí)氯離子的加入促進(jìn)了PDADMAC在雙電層OHP上的吸附，并通過調(diào)節(jié)電場來控制Zn沉積過程。

同時(shí)，通過Cu²⁺在Zn表面的反應(yīng)實(shí)現(xiàn)Zn表面的原位均勻化。因此，Zn//Zn對稱電池在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2下可維持極長時(shí)間的循環(huán)2407小時(shí)，在10 mA cm-2和10 mAh cm^-2下可維持1300小時(shí)。在15%放電深度下，430次循環(huán)可達(dá)到99.3%的高平均CE。

圖1. 作用機(jī)制

總之，該工作開發(fā)了一種獲得高電阻率鋅負(fù)極的策略，該負(fù)極具有OHP調(diào)節(jié)且采用PDADMAC-CuCl₂-ZnSO₄作為電解液，可以完成氫氧化物的生成。Zn//Zn對稱電池在5 mA cm^-2和5mAh cm^-2下可維持極長時(shí)間的循環(huán)2407小時(shí)，在10 mA cm^-2和10 mAh cm^-2下可維持1300小時(shí)。在15%放電深度下，430次循環(huán)可達(dá)到99.3%的高平均CE。

最后利用PDADMAC-CuCl₂-ZnSO₄電解液對衍生的ZIF-8-800的改性能力，將PDADMAC-CuCl₂– ZnSO₄添加到Zn//I₂電池中, 在4450次循環(huán)后達(dá)到了100%以上的高容量保留率。因此，該工作為高可逆鋅負(fù)極的EDL研究提供了新的視角。

圖2. 電池性能

Outer Helmholtz Plane Regulation and In Situ Zn Surface Reconstruction for Highly Reversible Zn Anodes Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202308023

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7. Energy Storage Materials：通過先進(jìn)鋰離子電池的納米級相分離實(shí)現(xiàn)富鎳正極的單晶生長和偏析

富鎳正極材料，如LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC811），由于其高能量密度而有助于提高下一代鋰電池的電池能量。然而，NMC811及以上材料存在一些問題，如對濕氣敏感、裂紋和產(chǎn)生氣體，這些問題阻礙了其在電動(dòng)汽車電池中的大規(guī)模應(yīng)用。

在此，美國西太平洋國家實(shí)驗(yàn)室肖杰研究團(tuán)隊(duì)探索了一種納米級相分離方法，用于合成高性能單晶NMC811，該方法適用于工業(yè)制造。關(guān)鍵在于將具有良好形態(tài)的過渡金屬氫氧化物（TM(OH)₂）前體轉(zhuǎn)化為過渡金屬氧化物（TMO）中間體，然后再與鋰鹽反應(yīng)。由于尖晶石和巖鹽相同時(shí)形成，TMO中Ni的納米級重新分布有助于分散后期形成NMC811晶體團(tuán)簇。

圖1. 材料結(jié)構(gòu)表征

總之，本工作通過可擴(kuò)展的固態(tài)方法，實(shí)現(xiàn)了一種合成單晶NMC811的新方法。TM(OH)₂的分解導(dǎo)致TMO的形成，與LiOH反應(yīng)后有助于單晶NMC811的生長。使用較小的TM(OH)₂前體可以更好地控制顆粒尺寸，并減少單晶之間的團(tuán)聚。

直接合成單晶NMC811為大規(guī)模制備先進(jìn)鋰電池的單晶正極材料提供了一個(gè)新的方向，為解決富鎳正極材料制造的挑戰(zhàn)提供了更具成本效益的解決方案。

圖2. 在鋰離子軟包電池中驗(yàn)證了合成的單晶NMC811

Simultaneous Single Crystal Growth and Segregation of Ni-Rich Cathode Enabled by Nanoscale Phase Separation for Advanced Lithium-Ion Batteries Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102947

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8. Advanced Functional Materials：集成正極-凝膠電解質(zhì)界面實(shí)現(xiàn)先進(jìn)的鋰硫化聚丙烯腈電池

Li-SPAN電池是一種很有前途的儲(chǔ)能系統(tǒng)，可提供卓越的能量密度和高庫侖效率。然而，正極固有的緩慢動(dòng)力學(xué)和鋰負(fù)極的不穩(wěn)定性阻礙了它們的循環(huán)壽命。

在此，南京林業(yè)大學(xué)蔡晨陽副教授、付宇等人提出了一種正極和電解質(zhì)集成界面的新穎設(shè)計(jì)，該設(shè)計(jì)顯著提高循環(huán)穩(wěn)定性。該人工固體電解質(zhì)界面（ASEI）可同時(shí)穩(wěn)定鋰負(fù)極并提高界面相容性，從而實(shí)現(xiàn)一體化電池系統(tǒng)。使用定向模板實(shí)現(xiàn)垂直排列的正極結(jié)構(gòu)進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高效的鋰離子擴(kuò)散并增強(qiáng)電化學(xué)動(dòng)力學(xué)。制備的 Li-SPAN 電池，在 1000 次循環(huán)后表現(xiàn)出每次循環(huán) 0.037% 的低容量衰減率和卓越的倍率性能。

圖1. 作用機(jī)制示意圖

總之，該工作提出了一種針對SPAN正極和鋰金屬負(fù)極的雙表面工程策略，從而制備了具有優(yōu)異電化學(xué)性能的集成Li-SPAN電池。使用模板法構(gòu)建的SPAN正極的垂直排列結(jié)構(gòu)顯著改善了電極內(nèi)的鋰離子擴(kuò)散。此外，正極與PCA凝膠電解質(zhì)的集成增強(qiáng)了SPAN正極的循環(huán)穩(wěn)定性。最終的Li-SPAN電池表現(xiàn)出卓越的性能，保持了891.5 mAh g^-1的高容量。

經(jīng)過1000次循環(huán)后，每個(gè)周期的容量衰減率僅為0.037%。這些結(jié)果展示了Li-SPAN電池的實(shí)用潛力，并突出了集成結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對實(shí)現(xiàn)長循環(huán)壽命電池的重要性?？傮w而言，這項(xiàng)工作為高性能Li-SPAN電池的開發(fā)提供了寶貴的見解，并強(qiáng)調(diào)了集成設(shè)計(jì)策略在推進(jìn)儲(chǔ)能系統(tǒng)領(lǐng)域的重要性。

圖2. 電池性能

Integrated Configuration Design Strategy Via Cathode-Gel Electrolyte With Forged Solid Electrolyte Interface Toward Advanced Lithium-Sulfurized Polyacrylonitrile Batteries Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306484

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/12/14/ae17c47a38/

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