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?浙大陸盈盈/黃靖云ACS Nano：微量添加劑的原子釘扎對高可逆金屬鋅負(fù)極界面溶劑化的影響

水系鋅金屬電池因其能量密度高、成本低而被認(rèn)為是有前途的儲能器件。不幸的是，這種巨大的潛力受到鋅枝晶生長和副反應(yīng)的影響。

在此，浙江大學(xué)陸盈盈，黃靖云等人引入微量甜蜜素（CYC-Na）作為電解質(zhì)添加劑，據(jù)此提出了原子釘扎誘導(dǎo)的界面溶劑化機(jī)制來研究微量添加劑的影響。具體來說，-NH-和-SO₃基團(tuán)的共吸附克服了環(huán)翻轉(zhuǎn)效應(yīng)，并將CYC陰離子固定在Zn負(fù)極表面，從而顯著改變了界面處的Zn²⁺溶劑化。

該過程使表面Zn²⁺通量均勻化，并減少表面上的H₂O和SO₄^2-含量，從而消除副產(chǎn)物并促進(jìn)Zn沉積。含有微量CYC-Na的電池可穩(wěn)定循環(huán)3650小時，并且在56.9%的高放電深度下循環(huán)330小時。

圖1. 界面和溶液中的溶劑化過程

總之，該工作引入微量的CYC-Na添加劑改善AZMBs中鋅負(fù)極的可逆性，結(jié)果表明，微量的CYC通過強(qiáng)烈的?SO₃吸附在鋅負(fù)極表面。由于?NH–對鋅負(fù)極也具有很高的親和力，?NH–和?SO₃的共吸附克服了環(huán)翻轉(zhuǎn)效應(yīng)，并將CYC平行于鋅負(fù)極表面固定。平行模式擴(kuò)大了單個CYC所占據(jù)的表面積，使微量的CYC形成足夠的吸附層，誘導(dǎo)Zn²⁺的均勻沉積。

由于這種效應(yīng)，微量的CYC-Na添加可以實現(xiàn)沿(002)取向的鋅沉積，抑制鋅枝晶生長和表面鈍化。在20 mA cm^–2，10 mAh cm^–2和DOD為56.9%時，電池壽命保持在330小時以上。使用改性電解液組裝的Zn||V₂O₅全電池可穩(wěn)定循環(huán)1000次，且負(fù)極表面平坦。因此，該工作提出的機(jī)制將為AZMBs中微量添加劑的研究提供借鑒。

圖2. 電池性能

Atomic Pinning of Trace Additives Induces Interfacial Solvation for Highly Reversible Zn Metal Anodes， ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c07257

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