1. Advanced Materials：采用局部濃縮離子液體電解質(zhì)增強鋰金屬電池的電極/電解質(zhì)界面

具有富鎳正極的鋰金屬電池（LMB）是下一代高能量密度電池有希望的候選者，但缺乏保護性的電極/電解質(zhì)界面（EEI）限制了它們的可循環(huán)性。

在此，德國亥姆霍茲研究所Stefano Passerini團隊提出三氟甲氧基苯作為局部濃縮離子液體電解質(zhì)（LCILEs）的助溶劑來增強EEI。通過對純離子液體電解質(zhì)（ILE）和使用氟苯、三氟甲苯或三氟甲氧基苯作為共溶劑的三種LCILE的比較研究，發(fā)現(xiàn)連接在共溶劑苯環(huán)上的氟化基團不僅影響電解質(zhì)的離子導(dǎo)電性和流動性，而且通過調(diào)節(jié)1-乙基-3-甲基咪陽離子和雙（氟磺?；啺逢庪x子的貢獻來調(diào)節(jié)EEI的組成。

其中三氟甲氧基苯作為最佳共溶劑，使用5 mAh cm^?2鋰金屬負極（LMAs）、21 mg cm^?2 LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05（NCA）正極和4.2μL mAh^?1電解質(zhì)使LMB穩(wěn)定循環(huán)150次，顯著的容量保持率為71%。相反，基于氟苯和三氟化苯的純ILE和LCILE在相同條件下的容量保持率分別僅為16%、46%和18%。

圖1. 溶劑化結(jié)構(gòu)

總之，該工作通過制備了BnF、BnCF和BnCOF三種不同共溶劑的LCILE，并系統(tǒng)地比較了它們的物理性質(zhì)、溶液結(jié)構(gòu)、電化學(xué)性能以及EELS。不同的氟化基團的苯基共溶劑影響LMA的可逆性。然而，F(xiàn)SI^–的大量沉積和不完全分解對LMAs和NCA正極的界面穩(wěn)定性產(chǎn)生了負面影響，而EMIM^–衍生的物種可在兩個電極上形成保護性更強的界面層。

因此，采用BnOCF的LCILE作為共溶劑可在LMA上形成保護SEI，特別是在NCA正極上形成富含Emim^–衍生物種的均勻CEI，進而可廣泛用于實際的LMB中。

圖2.電池性能

Reinforcing The Electrode/Electrolyte Interphases of Lithium Metal Batteries Employing Locally Concentrated Ionic Liquid Electrolytes, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202309062

2. ACS Nano：碘化物離子定向沉積鋅金屬負極用于穩(wěn)定水系鋅電池

水系可充鋅電池具有安全性高、資源豐富、無毒環(huán)保等優(yōu)點，在大規(guī)模儲能領(lǐng)域中具有良好的應(yīng)用前景。然而，傳統(tǒng)金屬鋅負極以(101)織構(gòu)為主，存在嚴重的枝晶生長、氫析出、腐蝕等問題，可逆性差、循環(huán)壽命短，阻礙了水系鋅電池的發(fā)展。

在此，河北大學(xué)張寧團隊提出了一種碘離子輔助電沉積策略，通過在傳統(tǒng)硫酸鋅電解液加入適量的碘離子(如碘化鈉)可以引導(dǎo)鋅離子取向電沉積，實現(xiàn)了高度(002)織構(gòu)金屬鋅(簡寫為H-(002)-Zn)的可控制備，其(002)晶面相對織構(gòu)系數(shù)(RTC值)高達99.88%，且(002)晶面與(101)晶面強度比值達400.9。

結(jié)合實驗表征和理論計算模擬，揭示了碘離子添加劑對鋅晶面取向演變、鋅成核以及生長過程的作用機制。該工作所制備的H-(002)-Zn負極能有效抑制枝晶和氫析出，其平均庫倫效率達99.88%，并實現(xiàn)了超長的循環(huán)壽命(6700 h，> 9個月)。相比于傳統(tǒng)(101)-Zn負極，基于H-(002)-Zn負極構(gòu)建的全電池(如H-(002)-Zn//VOH和H-(002)-Zn//MnO₂)具有更加優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖1. 制備流程

總之，該工作報道了一種簡單的碘離子（I^–）輔助電沉積策略，該策略可以大規(guī)模制備高（002）晶面織構(gòu)的Zn金屬負極（H-（002）-Zn）。理論和實驗表征表明，I^–添加劑的存在可以顯著提高Zn（100）平面的生長速率，使Zn成核均勻化，并促進電鍍動力學(xué)，從而實現(xiàn)均勻的H-（002）-Zn電沉積。

以傳統(tǒng)ZnSO₄基電解質(zhì)和商用Cu襯底的電解槽為模型系統(tǒng)，隨著NaI添加劑濃度的增加，Zn織構(gòu)從（101）逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)椋?02）。在優(yōu)化的1M ZnSO₄+0.8M NaI電解質(zhì)中，所制備的H-（002）-Zn具有緊湊的結(jié)構(gòu)和（002）與（101）信號的超高強度比，而不包含（100）信號。因此，該項工作將為實際的水系鋅電池高效電合成高性能鋅負極提供啟示。

圖2. 電池性能

Orientational Electrodeposition of Highly (002)-Textured Zinc Metal Anodes Enabled by Iodide Ions for Stable Aqueous Zinc Batteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c08095

3. Advanced Materials：高可逆性硫負極用于先進水系電池

盡管硫（S）已經(jīng)被廣泛研究作為電池的正極，但它可以通過改變電解質(zhì)中的電荷載體而作為低電位負極。

在此，阿德萊德大學(xué)喬世璋團隊報道了一種高度可逆的S負極，它通過使用Na⁺作為電荷載體，在靜態(tài)水系S-I₂電池中從S80完全轉(zhuǎn)化為S^2-。該S負極具有-0.5 V的低電位(相對于標準氫電極)和接近理論容量1404 mA h g^-1。重要的是，與水介質(zhì)中廣泛使用的鋅負極相比，它通過避免枝晶形成和H₂釋放而顯示出顯著的優(yōu)勢。

為了抑制S和I₂電極面臨的“穿梭效應(yīng)”，該工作提出了一種可擴展的磺化聚砜(SPSF)膜，該膜在成本和環(huán)境友好性方面優(yōu)于商業(yè)Nafion。由于其對多硫化物/碘化物的超高選擇性，SPSF電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。即使在100%放電深度(DoD)下，該電池在500次循環(huán)后仍表現(xiàn)出高達87.6%的容量保持率，優(yōu)于相同條件下容量為3.1%的Zn-I₂電池。

圖1. 硫(S)負極的電化學(xué)和實際挑戰(zhàn)，以及膜的合成和表征

總之，該工作提出了S作為一種很有前途的負極材料，并通過設(shè)計一種SPSF膜來證明其在S-I₂電池中的潛力，該膜有效地減少了多硫化物/碘化物交叉。組裝的電池放電容量為1404 mA h g^-1，接近理論，優(yōu)于N117和GF，分別表現(xiàn)為724和127 mA h g^-1。SPSF膜抑制多硫化物和多碘化物的有效性，在電極操作過程中通過紫外可見原位證實。

值得注意的是，基于SPSF的電池即使在創(chuàng)紀錄的8 C(13.4 A g^-1)下也能保持穩(wěn)定運行，每個循環(huán)的容量保持率達到99.95%。超大質(zhì)量負載~37 mg cm^-2的軟包電池具有高穩(wěn)定性，200次循環(huán)容量保持率為84.9%。更重要的是強調(diào)了S負極相對于Zn負極的優(yōu)越性。原位DEMS證實，S負極表現(xiàn)出明顯高于HER的還原電位，而鍍鋅則容易引發(fā)不必要的氣體釋放。與金屬鋅負極相比，S負極具有100%的利用率和循環(huán)穩(wěn)定性，有助于高能量密度輸出。

圖2.電池性能

High-reversibility Sulfur Anode for Advanced Aqueous Battery, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202309038

4. Energy & Environmental Science：綠色機械化學(xué)鋰箔表面重構(gòu)實現(xiàn)長壽命金屬鋰軟包電池

鋰枝晶生長的不可控性和高成本阻礙了鋰金屬電池（LMB）的商業(yè)應(yīng)用。在此，中南大學(xué)陳立寶團隊提出了一種基于氣相二氧化硅與鋰機械化學(xué)反應(yīng)的低成本鋰箔表面重構(gòu)策略，以實現(xiàn)實用金屬鋰軟包電池的無枝晶鋰金屬負極。在機械摩擦的作用下，氣相二氧化硅可以破壞鋰箔上的原始鈍化層并進行原位鋰化，形成具有納米級分散的高電解質(zhì)潤濕性和鋰親和納米粒子的多功能重構(gòu)表面。對其獨特的界面電化學(xué)機理的深入研究表明，整個鋰箔（ERS@Li）重構(gòu)表面不僅能誘導(dǎo)鋰的均勻沉積和剝離，增強電極動力學(xué)，還能構(gòu)建親電極界面。

因此，應(yīng)用ERS@Li 負極可有效提高實用 LMB 的低溫（-40 ℃）和循環(huán)性能（0.53 Ah Li||LCO 軟包電池在 0.3 C / 0.5 C 條件下循環(huán) 500 次后，性能提高 93%；1.6 Ah Li||S 軟包電池在 0.1 C / 0.2 C 條件下循環(huán) 49 次后，性能提高 97%；466.7 Wh/Kg Li||S 軟包電池循環(huán) 30 次后，性能穩(wěn)定）。

圖1. 鋰箔表面重構(gòu)對電解質(zhì)/鋰界面的影響

總之，該工作提出了一種低成本、有效的鋰箔機械化學(xué)表面重構(gòu)策略。重構(gòu)后的表面富含納米級分散二氧化硅、Li₂SiO₃、Li₄SiO₄和Li_xSi。經(jīng)過詳細的實驗、DFT計算和分子動力學(xué)模擬，作者發(fā)現(xiàn)整個重構(gòu)的鋰箔（ERS@Li）表面不僅能誘導(dǎo)鋰的均勻沉積和剝離，增強電極動力學(xué)，還能構(gòu)建親電極界面。重要的是，作者評估了具有完整重構(gòu)表面的鋰箔（ERS@Li）在實際高比能鋰金屬軟包電池中的不同應(yīng)用場景。

結(jié)果表明，ERS@Li負極在0.53 Ah的Li|LCO軟包電池、低溫Li|LFP電池、1.6 Ah的Li|S軟包電池和6.4 Ah的Li|S軟包電池上都表現(xiàn)出了卓越的性能，達到了466.7 Wh/Kg。0.53 Ah ERS@Li||LCO軟包電池在0.3 C充電和0.5 C放電條件下循環(huán)500次后，容量保持率達到93%，循環(huán)性能極佳。因此，該項研究結(jié)果為金屬鋰電池的商業(yè)化提供了一條途徑。

圖2. ERS@Li對鋰金屬電池商業(yè)化的重要意義

Green mechanochemical Li foil surface reconstruction toward long-life Li-metal pouch cells, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03185c

5. Carbon：銀納米顆粒修飾的 MXene 基聚合物刷實現(xiàn)高穩(wěn)定鋰金屬電池

鋰金屬作為下一代儲能設(shè)備有前途的負極材料。然而，鋰金屬負極的應(yīng)用受到一些嚴重問題的阻礙：不可控枝晶生長和循環(huán)過程中無限體積膨脹。

在此，中山大學(xué)符若文，劉紹鴻等人制備了一種高性能鋰金屬，由均勻分布的小尺寸銀納米粒子裝飾的聚(4-乙烯基吡啶)接枝Ti₃C₂ MXene分子刷組成。得益于Ti₃C₂-g-PV4P 薄膜和銀納米粒子之間的協(xié)同效應(yīng)，實現(xiàn)了無枝晶鋰沉積，成核過電位低（～3.2 mV），庫侖效率高（200 次循環(huán)后大于 98%）。

由Li@host 負極和LiFePO₄正極組裝而成的完整電池具有較高的放電容量（5C 時為 102.8 mAh g^-1）和出色的循環(huán)穩(wěn)定性（1C 150 次循環(huán)后為 137.8 mAh g^-1）。

圖1. 循環(huán)前后形貌表征

總之，該工作制備了一種高性能鋰宿主，它由接枝聚（4-乙烯基吡啶）的二維Ti₃C₂ 納米片組成，并修飾有均勻分布的小尺寸銀納米顆粒（Ti₃C₂-g-P4VP-Ag）。研究證明，均勻分布的小尺寸銀納米粒子可歸因于銀離子與Ti₃C₂-g-P4VP 納米片中的P4VP鏈的螯合作用。經(jīng)過改性和接枝聚合后，Ti₃C₂保持了良好的二維形貌和化學(xué)穩(wěn)定性，通過納米片的堆疊進一步構(gòu)建了三維多孔骨架，從而提供了鋰存儲空間。

因此，Ti₃C₂-g-P4VP 與具有高親鋰性和導(dǎo)電性的小尺寸銀納米粒子的協(xié)同作用，使無樹枝狀鋰沉積在宿主上，具有低成核過電位（～3.2 mV）和高庫侖效率（200 次循環(huán)后>98%）。此外，當與 LFP 正極耦合時，帶有Li@host負極的全電池可提供出色的容量（5C 時為 102.8 mAh g^-1）和循環(huán)穩(wěn)定性（1C 時循環(huán) 150 次后為 137.8 mAh g^-1）。因此，該工作為未來的鋰金屬復(fù)合宿主提供了一個可行的方向，在鋰金屬電池的應(yīng)用中具有廣闊的前景。

圖2. 電池性能

MXene-based polymer brushes decorated with small-sized Ag nanoparticles enabled high-performance lithium host for stable lithium metal battery, Carbon 2023 DOI: 10.1016/j.carbon.2023.118616

6. Energy & Environmental Science：Fe-N₄SP單原子催化劑用于增強可充電鋅-空氣電池正極的氧還原反應(yīng)

原子分散的鐵-氮-碳（Fe-N-C）催化劑在氧還原反應(yīng)（ORR）中是貴金屬催化劑的替代品，前景十分廣闊，但其活性卻因電子結(jié)構(gòu)不理想而受限。精確調(diào)整鐵位點的d 帶中心和自旋態(tài)對提高ORR 的內(nèi)在活性意義重大，但仍具有挑戰(zhàn)性。

在此，東北大學(xué)王強、袁雙等人在第一配位層中用軸向硫原子和第二配位層中用相鄰磷原子修飾 Fe-N₄ 位點，合理地設(shè)計了一種具有高度配位結(jié)構(gòu)的創(chuàng)新型Fe-N₄SP 理論模型。理論計算和實驗證實，所提出的結(jié)構(gòu)可以打破Fe-N₄ 位點的對稱結(jié)構(gòu)，使電子重新排列并增強自旋極化。

配位數(shù)的增加增強了鐵原子的d 軌道相互作用，從而壓低了它們的 d 帶中心，削弱了對氧中間產(chǎn)物的吸附。在N、P和S 三元共摻空心碳納米籠中成功構(gòu)建了 Fe-N₄SP 位點，驗證了所提出的理論模型。獲得的 Fe-N₄SP/NPS-HC 催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的 ORR 活性，在堿性介質(zhì)中的半波電位為 0.912 V，在酸性介質(zhì)中的半波電位為 0.814 V，同時在鋅空氣電池系統(tǒng)中具有長達 320 小時的超長耐用性。

圖1. 電化學(xué)性能

總之，該工作開發(fā)了一種細致的策略來精心調(diào)整鐵位點的配位環(huán)境和自旋狀態(tài)。通過多殼耦合策略，在第一CS中裝飾了軸向橋接的硫原子，在第二CS中包圍了磷原子，從而專門設(shè)計了一種具有高配位結(jié)構(gòu)的創(chuàng)新型Fe-N₄SP構(gòu)型。密度泛函理論（DFT）計算預(yù)測，高配位Fe-N₄SP模型打破了Fe-N₄位點的電子對稱性，同時降低了d帶中心，提高了自旋密度，從而降低了*OH吸附能。

在理論模型的指導(dǎo)下，實驗精確合成了一種在N、P、S三元共摻空心碳納米籠上具有Fe-N₄SP位點的單原子催化劑（Fe-N₄SP/NPS-HC）。結(jié)果證實了高配位構(gòu)型在定制摻帶中心、自旋極化和電子結(jié)構(gòu)中的關(guān)鍵作用。

因此，獲得的Fe-N₄SP/NPS-HC催化劑在堿性和酸性介質(zhì)中都表現(xiàn)出更高的ORR活性、更好的反應(yīng)動力學(xué)和更強的穩(wěn)定性。在ZAB中使用時，F(xiàn)e-N₄SP/NPS-HC表現(xiàn)出很高的功率密度和驚人的超長耐久性，優(yōu)于大多數(shù)已報道的催化劑，甚至優(yōu)于貴金屬催化劑，顯示出潛在的實際應(yīng)用價值。

圖2. 電池性能

High-coordination Fe-N4SP single-atom catalysts via the multi-shell synergistic effect for enhanced oxygen reduction reaction of rechargeable Zn-air battery cathodes, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03183g

7. ACS Energy Letters：軸向組裝金屬-有機骨架納米線實現(xiàn)高性能鋰-硫電池

構(gòu)型匹配和電子結(jié)構(gòu)對于催化劑在鋰硫電池（LSB）中有效促進多硫化鋰（LiPS）的轉(zhuǎn)化至關(guān)重要，但傳統(tǒng)催化劑通常只有一個活性中心，很難對其進行定制。

在此，廣東工業(yè)大學(xué)黃少銘、張琪等人通過操縱不同極性活性位點之間的距離和調(diào)節(jié)金屬中心的電子結(jié)構(gòu)，制備了一系列雙活性中心 MOFs（D-MOFs），從而匹配了長鏈鋰離子電池的構(gòu)型，優(yōu)化了金屬硫軌道雜化。

此外，在碳納米管上原位軸向組裝定制的 D-MOFs 可提供分層的硫宿主，從而顯著提高 LSB 性能，在高硫負荷和貧電解質(zhì)條件下實現(xiàn)高磁通量（10.04 mAh cm^-2），并制成高能量密度（310.7 Wh kg^-1）的軟包電池。

圖1. MOF 主體的多尺度設(shè)計和表征

總之，該工作通過調(diào)節(jié)不同催化中心之間的相互作用范圍和定制金屬中心，在分子/原子水平上精細調(diào)節(jié)吸附強度和催化效果。理論計算和實驗證實，D-MOF-Cu具有更好的構(gòu)型兼容性和優(yōu)化的金屬中心和 LiPS 之間的軌道雜化，進而比其類似物具有更高的催化活性。

此外，D-MOFs 在 CNT 上的原位組裝實現(xiàn)了基于 MOF 的納米線，可作為高效的硫宿主。這種宿主可儲存硫且促進鋰離子電池的轉(zhuǎn)化并加快電子轉(zhuǎn)移、具有出色的長循環(huán)穩(wěn)定性和較低的衰減率、在高硫負荷下，鋰離子電池的平均容量高達 10.04 mAh cm^-2。因此，該工作證明了雙活性中心 MOFs 作為高效鋰離子電池轉(zhuǎn)化催化劑將為高能量密度 LSB 的先進多孔硫載體設(shè)計提供啟示。

圖2. D-MOF-Cu 催化過程的機理

Engineering Configuration Compatibility and Electronic Structure in Axially Assembled Metal–Organic Framework Nanowires for High-Performance Lithium Sulfur Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01698

8. Energy Storage Materials：雙功能自組裝分子層實現(xiàn)穩(wěn)定富鎳正極

富含鎳的層狀氧化物（LiNi_xCo_yMn_zO₂，x≥0.8，x+y+z=1）與鎳含量較低的類似物相比，具有更高的比容量，因此是制造高能量密度電池的理想正極材料。然而，高鎳含量也帶來了挑戰(zhàn)，如在環(huán)境條件下儲存不穩(wěn)定和循環(huán)壽命差。

在此，上海交通大學(xué)陳立桅，中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所沈炎賓、邵輝等人提出了一種表面化學(xué)調(diào)節(jié)策略，以同時提高高鎳正極材料的空氣存儲穩(wěn)定性和電化學(xué)穩(wěn)定性。通過分子自組裝，在單晶 LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂(NMC811) 顆粒表面構(gòu)建了由三甲氧基（1H,1H,2H,2H-全氟癸基）硅烷（PFDTMS）組成的雙功能超薄層。

此外，自組裝的 PFDTMS 層還有助于在 NMC811 表面形成電化學(xué)穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)相（CEI），提高了 NMC811 在高截止電壓下的循環(huán)穩(wěn)定性。基于 PFDTMS 的 CEI 還能減輕電解液對 NMC811 的化學(xué)腐蝕，減緩過渡金屬離子在長期循環(huán)過程中的溶解。

圖1. 電池性能

總之，該工作提出了一種雙功能超薄表皮策略，以提高高鎳正極材料的空氣暴露穩(wěn)定性和電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性。首先，通過分子自組裝方法在單晶NMC811顆粒表面接枝了厚度約為3納米的PFDTMS層。這層超薄層在NMC811材料上形成了超疏水表面，有效緩解了NMC811在空氣中的失活反應(yīng)，確保基于NMC811的電極在空氣中存放兩周后其電化學(xué)性能保持不變。這種增強的空氣暴露穩(wěn)定性可大大降低基于NMC811的電極在材料儲存、運輸和電極制造過程中的環(huán)境和制造成本。

此外，PFDTMS還有助于在循環(huán)過程中在NMC811表面形成均勻、電化學(xué)穩(wěn)定的CEI，從而降低界面阻抗，顯著提高NMC811在高截止電壓下的循環(huán)穩(wěn)定性。PFDTMS誘導(dǎo)的CEI層還能減少電解液對NMC811的化學(xué)腐蝕，減緩過渡金屬離子的溶解，提高NMC811的電化學(xué)穩(wěn)定性。

因此，與原始NMC811樣品相比，在相同條件下循環(huán)200次后，PFDTMS涂層NMC811的容量保持率提高了20%。該方法簡單、高效、環(huán)保且成本低廉，為提高高鎳正極材料的穩(wěn)定性提供了一種新方法，有望進一步促進其在高能量密度鋰離子電池中的應(yīng)用。

圖2.DFT計算

Bifunctional Self-assembled Molecular Layer Enables Stable Ni-rich Cathodes, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103054

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/12/06/f89ea1fce8/

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