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復(fù)旦夏永姚EES：石墨負(fù)極的溫度響應(yīng)溶劑化結(jié)構(gòu)及界面化學(xué)研究

由于溶劑和陰離子與Li⁺的競爭配位，溫度的變化導(dǎo)致Li⁺的初級溶劑化結(jié)構(gòu)發(fā)生相應(yīng)的轉(zhuǎn)變；然而，具體的變化和對界面化學(xué)的影響研究較少且不明確。

在此，復(fù)旦大學(xué)夏永姚團(tuán)隊研究了石墨負(fù)極化成溫度對溶劑化結(jié)構(gòu)、界面化學(xué)和電化學(xué)性能的影響，以找出結(jié)構(gòu)-性能之間的關(guān)系。光譜分析和分子動力學(xué)模擬表明，溫度升高導(dǎo)致Li⁺的初級溶劑化結(jié)構(gòu)中Li⁺-陰離子相互作用增強(qiáng)，Li⁺-溶劑相互作用減弱。隨著溫度的升高，容易產(chǎn)生陰離子為主的溶劑化鞘和相應(yīng)的富無機(jī)固體電解質(zhì)界面(SEI)。

然而，在高溫下，更多的溶劑傾向于被還原，導(dǎo)致界面中有機(jī)物質(zhì)明顯增加。在溫度響應(yīng)的溶劑化結(jié)構(gòu)和熱還原的協(xié)同作用下，在25℃下形成的SEI已被裝備為一種穩(wěn)定的富LiF無機(jī)膜，具有中等厚度和低能壘，用于平穩(wěn)的Li⁺擴(kuò)散。這些特性使石墨負(fù)極在25℃下5C時具有256 mAh g^?1的高倍率能力，與25℃時相比，即使在?45℃時也具有50.4%的高容量保持率。

圖1. 溶劑化結(jié)構(gòu)

總之，該工作通過深入的理論和實(shí)驗(yàn)分析，揭示了Gr負(fù)極的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，很好地描述了溫度如何影響溶劑化鞘、界面化學(xué)和電化學(xué)性能。研究表面，隨著溫度的升高，更多的FSI^–陰離子和更少的溶劑參與Li⁺的初級溶劑化鞘，導(dǎo)致Li⁺-FSI^–陰離子相互作用增強(qiáng)，離子-偶極子相互作用減弱。

隨著溫度的升高，產(chǎn)生了陰離子為主的溶劑化結(jié)構(gòu)和富無機(jī)界面相。同時，PDOS計算證明，EDFA溶劑的還原穩(wěn)定性隨著溫度的升高而降低，導(dǎo)致SEI在高溫下形成較高的有機(jī)組分。獨(dú)特的溶劑化結(jié)構(gòu)和溶劑在25℃下適度的還原穩(wěn)定性，生成了穩(wěn)定的富LiF無機(jī)SEI，可以有效地防止與電解質(zhì)的負(fù)反應(yīng)。這種SEI極大地促進(jìn)了Li⁺遷移。這些特性使得Gr負(fù)極在5C下具有256 mAh g^?1的高倍率性能和長循環(huán)穩(wěn)定性，在25℃下循環(huán)300次后容量保持率為93.3%。

此外，在25℃下形成SEI的Gr負(fù)極在-45℃下獲得了175 mAh g^-1的高可逆容量，與25℃相比，容量保持率為50.4%。因此，該項工作揭示了溫度響應(yīng)的溶劑化鞘和界面化學(xué)，為理解電解質(zhì)在分子水平上的行為提供了見解。

圖2. 電池性能

Unraveling the temperature-responsive solvation structure and interfacial chemistry for graphite anode， Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03176d

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