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?Nat. Commun.：選擇性＞99%！表層S將CuS轉(zhuǎn)化為Cu用于電催化炔烴半加氫

以水為氫源，利用低成本的無(wú)貴金屬催化劑進(jìn)行電催化炔烴半加氫制取烯烴是一種非常理想的方法，但是由于其通常過(guò)度加氫而生成不需要的烷烴存在挑戰(zhàn)性。近日，天津大學(xué)張兵教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種理想的催化劑應(yīng)與水電解產(chǎn)生的活性氫原子（H*）具有適當(dāng)?shù)慕Y(jié)合能，并與烯烴具有較弱的吸附，從而促進(jìn)炔烴的半加氫反應(yīng)，避免過(guò)量加氫。

因此，作者通過(guò)原位電化學(xué)還原硫化銅，設(shè)計(jì)合成了表面硫摻雜和吸附的低配位銅納米線海綿，并以水為氫源，實(shí)現(xiàn)了炔烴的電催化半加氫，其選擇性超過(guò)99%，優(yōu)于無(wú)表面硫的銅納米線海綿。

圖1 在陰極電位下，CuS NAs轉(zhuǎn)化為Cu-S NSs

在KOH電解質(zhì)中，表面吸附的S^2-和K⁺之間的硫陰離子-水合陽(yáng)離子（S^2--K⁺(H₂O)_n）網(wǎng)絡(luò)促進(jìn)了水電解生產(chǎn)活性H*。微量硫的摻雜減弱了烯烴的吸附，避免了過(guò)量加氫。該催化劑具有底物范圍寬、烯烴選擇性高達(dá)99%、還原基團(tuán)相容性好、易于合成氘化烯烴的優(yōu)點(diǎn)，顯示了該方法的應(yīng)用前景。

圖2 原位形成Cu-S NSs電催化炔烴半加氫的性能

Converting copper sulfide to copper with surface sulfur for electrocatalytic alkyne semi-hydrogenation with water. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24059-y.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24059-y.

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