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研究方向

金屬基催化劑是以金屬為主要活性組分的催化劑，主要是貴金屬及鐵、鈷、鎳等過渡元素。其中，基于金屬銅（Cu）的催化劑被廣泛應(yīng)用于催化烯烴加氫反應(yīng)、炔烴加氫反應(yīng)、二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）等領(lǐng)域，而Cu基催化劑也被做成不同有機(jī)配體的、納米尺寸的或者其它金屬協(xié)同等催化劑。通過Web of Science（SCI）檢索“Cu Catalyst”，發(fā)現(xiàn)近十年來每年都有上千篇的相關(guān)文章被發(fā)表。在2021年5月17-18日兩天里，就有四篇關(guān)于Cu基催化劑的文章分別發(fā)表在JACS、Appl. Catal. B Environ.和Nat. Commun.上。下面，對這四篇成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

圖1 近十年關(guān)于Cu基催化劑的發(fā)文數(shù)量

J. Am. Chem. Soc.：Cu催化芳基烯烴轉(zhuǎn)移氫氘化反應(yīng)同位素純度的分子旋轉(zhuǎn)共振定量分析

近日，美國馬凱特大學(xué)Joseph R. Clark（通訊作者）等人報(bào)道了一種銅（Cu）催化的烯烴轉(zhuǎn)移氫氘化反應(yīng)，該反應(yīng)在芳基烯烴上選擇性地包含一個氫和一個氘原子。轉(zhuǎn)移氫化氘化反應(yīng)在多種內(nèi)部和末端烯烴上具有選擇性，并且在含有復(fù)雜天然產(chǎn)物類似物的烯烴上也證明了上述現(xiàn)象。除了用¹H、²H和¹³C NMR分析測定反應(yīng)選擇性外，作者還利用分子旋轉(zhuǎn)共振（MRR）分析了六種轉(zhuǎn)移氫氘化產(chǎn)物。通過與高通量樣品分析相兼容的測量方法，進(jìn)一步探討了MRR光譜在氘化化學(xué)同位素雜質(zhì)分析中的應(yīng)用。首先，作者利用寬頻chirped脈沖傅里葉變換微波光譜儀分析反應(yīng)化學(xué)中所有同位素的MRR譜特征。接著，利用這些特征碼構(gòu)建測量腳本，使用商用腔增強(qiáng)MRR光譜儀對樣品成分進(jìn)行定量分析。對比寬頻MRR光譜，該儀器的樣品消耗量低于10 mg，分析時間約為10min，兩者都代表了數(shù)量級的降低。目前，這些測量值代表了轉(zhuǎn)移氫氘化反應(yīng)中選擇性的最精確光譜測定，并證實(shí)在這種溫和的條件下可以實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物的區(qū)域選擇性比>140:1。

Copper-Catalyzed Transfer Hydrodeuteration of Aryl Alkenes with Quantitative Isotopomer Purity Analysis by Molecular Rotational Resonance Spectroscopy. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c00884.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00884.

J. Am. Chem. Soc.：Cu基催化劑通過單子轉(zhuǎn)移化學(xué)反應(yīng)，助力炔烴的加氫烷基化

近日，美國華盛頓大學(xué)Gojko Lalic（通訊作者）等人報(bào)道了一種用于末端炔烴和α-溴代羰基化合物立體選擇性偶聯(lián)的方法，以生成功能化的E-烯烴。通過將炔烴的閉殼加氫結(jié)合與所得烯基銅中間體的開殼單電子轉(zhuǎn)移（SET）化學(xué)反應(yīng)來完成偶聯(lián)。作者證明了該反應(yīng)與各種官能團(tuán)相容，并且可以在芳基溴化物、烷基氯、烷基溴化物、酯、腈、酰胺和各種含氮雜環(huán)化合物的存在下進(jìn)行反應(yīng)。此外，機(jī)理研究表明，通過α-溴酸酯進(jìn)行的烯基銅中間體的SET氧化是實(shí)現(xiàn)交叉偶聯(lián)的關(guān)鍵步驟。

Hydroalkylation of Alkynes: Functionalization of the Alkenyl Copper Intermediate through Single Electron Transfer Chemistry. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c03396.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c03396.

Appl. Catal. B Environ.：Mn-或Cu-取代的LaFeO₃基三效催化劑：突出La_0.67Fe_0.8M_0.2O₃（M=Cu, Mn）的不同催化運(yùn)行模式

近日，法國里爾大學(xué)Elise BERRIER和Anne-Sophie MAMEDE（共同通訊作者）等人報(bào)道了在三元催化（TWC）相關(guān)條件下對Cu或Mn摻雜LaFeO₃基鈣鈦礦粉體的氧化還原行為。作者利用傳統(tǒng)的檸檬酸鹽絡(luò)合法制備了兩種不同的通式為La_0.67Fe_0.8Mn_0.2O₃和La_0.67Fe_0.8Cu_0.2O₃的鑭（La）缺陷催化劑，分別表示為Mn-dLFO和Cu-dLFO，并通過互補(bǔ)作用進(jìn)行了系統(tǒng)地研究和表征。該研究突出了使根本不同的結(jié)構(gòu)成為可能。在Cu-dLFO中，大多數(shù)Cu²⁺陽離子以偏析的CuO相的形式從LaFeO₃鈣鈦礦晶格中析出。在Mn-dLFO下，大多數(shù)Mn³⁺陽離子在鈣鈦礦固溶體中穩(wěn)定存在，而大量的Fe以額外的α-Fe₂O₃相的形式析出。兩種催化劑在CO-TPR過程中的演變表明，除了LaFeO₃晶格的相對結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性外，還揭示了多環(huán)芳烴（PAHs）的形成。拉曼光譜間接表明Mn³⁺還原為Mn²⁺，類似原位XPS研究不僅進(jìn)一步證實(shí)，而且還證明了Cu-dLFO中CuO在很大程度上還原為金屬Cu。此外，存在于Mn-dLFO中的一部分α-Fe₂O₃相在CO氧化過程中被還原為金屬Fe⁰，并在NO還原后被完全重新氧化。因此該研究表明，Cu-dLFO和Mn-dLFO中的Cu和Mn位點(diǎn)分別是CO氧化/NO還原時的氧化還原活性位點(diǎn)，但是由于其根本不同的結(jié)構(gòu)，其運(yùn)行模式有所不同。

Mn- or Cu- substituted LaFeO₃-based Three-Way Catalysts: Highlighting different catalytically operating modes of La_0.67Fe_0.8M_0.2O₃ (M=Cu, Mn). Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120330.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120330.

Nat. Commun.：低配位數(shù)Cu催化劑在膜電極上的電化學(xué)催化CO₂轉(zhuǎn)化為甲烷

將二氧化碳（CO₂）電化學(xué)轉(zhuǎn)化為甲烷（CH₄）提供了一種以碳中和的碳?xì)浠衔锶剂闲问酱鎯﹂g歇性可再生電力的方法。已報(bào)道技術(shù)的穩(wěn)定性和選擇性低于技術(shù)經(jīng)濟(jì)相關(guān)要求?；谀る姌O（MEA）組件的反應(yīng)器為穩(wěn)定性提供了一條已知途徑。然而，陰極上的強(qiáng)堿性條件有利于C-C偶聯(lián)和多碳產(chǎn)物?；诖?，加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和David Sinton院士（共同通訊作者）等人通過計(jì)算研究發(fā)現(xiàn)發(fā)現(xiàn)即使在高堿性條件下，低配位數(shù)的Cu也有利于催化CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄。在實(shí)驗(yàn)上，作者開發(fā)了一種碳納米粒子（CNP）調(diào)節(jié)劑策略，該策略在膜電極組件中使用時會限制Cu絡(luò)合物催化劑。通過原位X射線吸收譜（XAS）測量證實(shí)，增加的碳納米粒子負(fù)載量可以減少金屬Cu的配位數(shù)。在Cu的配位數(shù)為4.2時，作者證實(shí)了CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄的選擇性為62％，CH₄的部分電流密度為136 mA cm^-2，并且穩(wěn)定運(yùn)行時間大于110 h。

Low coordination number copper catalysts for electrochemical CO₂ methanation in a membrane electrode assembly. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-23065-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-23065-4.

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