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浙江大學(xué)王勇團(tuán)隊(duì)Nature子刊：調(diào)控局部類酸微環(huán)境實(shí)現(xiàn)高效析氫

利用可再生能源進(jìn)行電解水實(shí)現(xiàn)的電催化析氫反應(yīng)(HER)在未來的能源經(jīng)濟(jì)發(fā)展中很有前景。然而，由于質(zhì)子濃度較低，中性/堿性介質(zhì)中的HER動力學(xué)比在酸性環(huán)境中要緩慢得多。因此，即使是最優(yōu)異的Pt催化劑，在中性/堿性介質(zhì)中的活性也比在酸性介質(zhì)中低2到3個數(shù)量級。研究表明，HER的動力學(xué)與電極材料的性質(zhì)和電解質(zhì)-固體界面催化位點(diǎn)附近的局部反應(yīng)微環(huán)境密切相關(guān)。迄今為止，研究人員通過引入親氧活性元素、異質(zhì)結(jié)構(gòu)、應(yīng)變工程等多種方法改進(jìn)催化劑的催化性能，在促進(jìn)電極反應(yīng)動力學(xué)方面取得了實(shí)質(zhì)性進(jìn)展。然而，這些研究策略仍然無法在非酸性電解質(zhì)中取得重大突破。因此，選擇合適的體系，最大限度地通過多種物理化學(xué)效應(yīng)來創(chuàng)造局部的類酸環(huán)境，將為提高催化劑在非酸性電解質(zhì)中的電催化性能和設(shè)計(jì)更高效率的電催化劑提供一種替代方法。

基于此，浙江大學(xué)王勇等人合成了一種Ir-H_xWO₃催化劑，該催化劑在中性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的HER性能。

為了測試制備的催化劑在非酸性環(huán)境下是否具有優(yōu)異的催化性能，本文在典型的三電極體系中測試了制備的催化劑的催化性能(1 M PBS和0.5 M H₂SO₄)，并與商業(yè)20wt% Pt/C和10wt% Ir/C催化劑進(jìn)行對比。測試后發(fā)現(xiàn)，在中性條件下，Ir-H_xWO₃的HER活性和動力學(xué)與在酸性介質(zhì)下相似。具體來說，在150 mV的過電位下，Ir-H_xWO₃可以在中性介質(zhì)中達(dá)到256 mA cm^-2的電流密度，但在酸性介質(zhì)中卻只能增加到277 mA cm^-2。

眾所周知，Pt/C和Ir/C電催化劑在不同電解質(zhì)中的性能存在顯著差異。當(dāng)過電位為150 mV時，Pt/C和Ir/C在酸性介質(zhì)中達(dá)到的電流密度分別是在中性介質(zhì)中達(dá)到的電流密度的2.62倍和6.18倍。顯著降低的Tafel斜率也表明，HER催化動力學(xué)與質(zhì)子濃度密切相關(guān)。這些結(jié)果證實(shí)了傳統(tǒng)碳負(fù)載金屬催化劑表現(xiàn)出高度依賴pH的催化活性，而H_xWO₃在金屬催化劑周圍創(chuàng)造了類酸性的微環(huán)境，從而使得催化劑在缺乏質(zhì)子的中性介質(zhì)中獲得了優(yōu)異的催化活性和加速的反應(yīng)動力學(xué)。同時，Ir-H_xWO₃也是在中性介質(zhì)中性能最好的HER電催化劑之一。為了突出類酸性微環(huán)境的實(shí)際意義，本文進(jìn)一步利用Ir-H_xWO₃催化劑組裝了一個實(shí)際的陰離子交換膜水電解裝置。

在相同電池電壓下，由Ir-H_xWO₃/CFP(±)組成的裝置的電流密度明顯高于(-)Pt/C+Ir/C(+)。具體來說，在10 mA cm^-2的電流密度下，Ir-H_xWO₃/CFP(±)基陰離子交換膜水電解裝置的電壓為1.78 V，遠(yuǎn)低于(-)Pt/C+Ir/C(+)(2.05 V)。

本文通過電致變色過程和相應(yīng)的理化表征證明了，對于催化劑Ir-H_xWO₃，質(zhì)子自發(fā)的插入WO₃并在Ir周圍創(chuàng)造了局部類酸性微環(huán)境。Operando Raman測試、選擇性中毒實(shí)驗(yàn)和動力學(xué)同位素效應(yīng)實(shí)驗(yàn)證實(shí)了H_xWO₃的晶格氫物質(zhì)與Ir之間存在著協(xié)同作用，即Ir位點(diǎn)上的Volmer過程被急劇推進(jìn)形成Ir-H^*，隨后Ir-H^*與鄰近活化的WO-H^*通過界面Tafel步驟自發(fā)重組形成H₂分子，從而保持了較高的反應(yīng)速率，這一結(jié)果也被理論計(jì)算所證實(shí)。

因此，與Ir/C和Pt/C體系相比，Ir-H_xWO₃催化劑打破了傳統(tǒng)的pH依賴性動力學(xué)限制，在中性介質(zhì)中顯示出與在酸性介質(zhì)中接近的性能。受H_xWO₃導(dǎo)致的局部類酸性微環(huán)境啟發(fā)，有望將Ir-H_xWO₃擴(kuò)展到其他M-H_xWO₃體系(M=Pt，Ru，Pd，Co和Ni)。

研究后發(fā)現(xiàn)，與傳統(tǒng)的M-碳催化劑相比，M-H_xWO₃體系(M=Pt，Ru，Pd，Co和Ni)的過電位顯著降低，反應(yīng)動力學(xué)加速，這再次證實(shí)了H_xWO₃提供的局部類酸性微環(huán)境從根本上增強(qiáng)了催化劑在中性介質(zhì)中的HER活性?？傊疚牡难芯拷Y(jié)果為未來以更合理和更精確的方式來調(diào)控局部反應(yīng)環(huán)境進(jìn)而設(shè)計(jì)高性能的催化劑提供了見解。

Tailoring a Local Acid-like Microenvironment for Efficient Neutral Hydrogen Evolution, Nature Communications, 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-39963-8.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39963-8.

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