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化學(xué)所李玉良/山大李國興AM：石墨炔負(fù)載RuOx量子點(diǎn)助力高性能鋰硫電池

鋰硫電池中多硫化鋰（LiPSs）的穿梭效應(yīng)和轉(zhuǎn)化動力學(xué)遲緩以及鋰金屬負(fù)極上鋰枝晶的生長阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，中國科學(xué)院化學(xué)研究所李玉良、山東大學(xué)李國興等人報(bào)道了一種通過在催化劑中制造反饋π鍵來加強(qiáng)d-p軌道雜化的策略，從而實(shí)現(xiàn)LiPSs高效轉(zhuǎn)化。研究人員制備了一種錨定在石墨二炔（GDY）納米盒（RuOxQDs/GDY）上的特殊界面結(jié)構(gòu)RuOx量子點(diǎn)（QDs），以實(shí)現(xiàn)強(qiáng)Ru到炔的π電子反饋，從而有效調(diào)節(jié)Ru中心的d電子結(jié)構(gòu)，促進(jìn)催化劑與LiPSs之間的d-p軌道雜化，顯著提高RuOxQDs/GDY的催化性能。

RuOxQDs/GDY與Li離子的強(qiáng)親和力和快速的Li離子擴(kuò)散也使其成為超穩(wěn)定的Li金屬負(fù)極，因此S@RuOxQDs/GDY正極在惡劣條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能，而Li@RuOxQDs/GDY陽極則顯示出超過8800h的超長循環(huán)壽命，且無鋰枝晶生長。結(jié)果顯示，采用S@RuOxQDs/GDY正極和Li@RuOxQDs/GDY負(fù)極的Li-S全電池在低正負(fù)極容量比（N/P=1.4）、貧電解質(zhì)（E/S=3μL/mg）和高S質(zhì)量負(fù)載（15.4mg/cm²）的實(shí)際條件下，可提供17.8mAh/cm²的驚人面容量和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. RuOxQDs/GDY用于Li- S全電池的示意圖

總之，該工作制備了RuOxQDs/GDY作為LiPSs的高效固定劑和催化劑以及Li金屬的功能宿主，從而實(shí)現(xiàn)了高性能Li-S電池。RuOxQDs/GDY中Ru到炔基的強(qiáng)π反饋?zhàn)饔糜行д{(diào)節(jié)了Ru中心的d電子結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了催化劑與LiPSs之間的d-p軌道雜化，從而顯著提高了LiPSs的吸附能力和RuOxQDs/GDY的催化性能，RuOxQDs/GDY與Li離子的強(qiáng)親和性和Li離子的快速擴(kuò)散也使得Li離子無枝晶沉積和高Li離子電鍍/剝離CE成為可能。

得益于這些特點(diǎn)，基于RuOxQDs/GDY的Li-S全電池在有限Li、貧電解質(zhì)和高S質(zhì)量負(fù)載的實(shí)際條件下，具有高面容量和出色的循環(huán)穩(wěn)定性，電池能量密度高達(dá)390Wh/kg。因此，該工作通過配位工程制造π電子反饋強(qiáng)化d-p軌道雜化從而提高LiPSs氧化還原動力學(xué)的有效策略，并為設(shè)計(jì)用于實(shí)用高能量密度Li-S電池的先進(jìn)催化劑提供了寶貴見解。

圖2. 電池性能

RuOx Quantum Dots Loaded on Graphdiyne for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries，?Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202307786

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