石榴石基固態(tài)鋰電池因其潛在的高能量密度和可靠的安全性而被視為下一代電池的重要候選材料，然而鋰枝晶問題嚴重阻礙了其進一步發(fā)展。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶、趙光宇團隊在石榴石和鋰負極之間的界面上引入了功能梯度界面（FGIL），該界面是由熔融鋰與FeF₃?在磁力的輔助下發(fā)生原位反應(yīng)形成。FGIL 不僅能降低界面阻抗、均勻局部電流分布、防止鋰枝晶在電極表面生長，還能阻止電子傳輸，防止在電解液中形成 鋰”絲”。因此，Li|LLZTO-FGIL|Li電池的臨界電流密度高達 2.3 mA cm^-2，在 0.3 mA cm^-2的條件下可穩(wěn)定循環(huán)3400 小時以上。

圖1. FGIL的合成示意圖

總之，該工作通過在鋰負極和石榴石 SSE 之間引入了FGIL（在磁場的輔助下）。原位轉(zhuǎn)換反應(yīng)實現(xiàn)了良好的界面接觸，室溫下界面阻抗從 878 Ω cm²?降至 10 Ω cm²。富含 LiF 的界面層不僅提供了穩(wěn)定的Li⁺?傳輸介質(zhì)，而且具有極低的電子傳導(dǎo)性，可有效抑制電子傳輸?shù)诫娊赓|(zhì)中，避免電解質(zhì)中出現(xiàn)鋰”絲”。鐵的梯度層提供了更均勻的局部電流分布，有助于鋰的均勻沉積，防止電極表面出現(xiàn)鋰枝晶。室溫下 2.3 mA cm^-2?的高電流密度證明了 FGIL 對鋰枝晶的抑制作用。

此外，基于這種梯度分布，Li⁺?在界面上實現(xiàn)了快速穩(wěn)定的遷移，因此制備的對稱電池在室溫下 3400 小時內(nèi)實現(xiàn)了穩(wěn)定沉積/剝離，并顯示出有限的極化?？傊現(xiàn)GIL 不僅改善了界面接觸，更重要的是通過消除兩種類型的鋰枝晶生長，有效地解決了鋰枝晶問題。

圖2. 電池性能

A magnetic-assisted construction of functional gradient interlayer for dendrite-free solid-state lithium batteries，Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103041