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王磊/賴建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT電催化劑助力堿性溶液中HER

王磊/賴建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT電催化劑助力堿性溶液中HER
盡管研究人員對堿性電催化析氫反應(HER)中的非貴金屬基材料進行了廣泛的研究,但是設計出具有優(yōu)異穩(wěn)定性和超過Pt/C固有活性的電催化劑仍面臨巨大的挑戰(zhàn)。
基于此,青島科技大學王磊教授和賴建平教授(共同通訊作者)等人報道了一種新的策略來解決這兩個問題,其結合了Pt摻雜和強金屬-載體相互作用(strong metal-support interaction, SMSI)。
王磊/賴建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT電催化劑助力堿性溶液中HER
通過簡單、快速(60 s)和無溶劑的微波還原方法,作者制備了一系列負載在碳納米管(CNT)上超小尺寸(3-4 nm)的M-Ni4Mo(M=Pt、Ru、Pd)納米顆粒。通過優(yōu)化的組成和成分,電化學測試表明,5 wt% Pt-Ni4Mo/CNT在1.0 M KOH電解液中具有出色的HER活性。在電流密度為10 mA cm-2時,Pt-Ni4Mo/CNT表現出18.6 mV的極低過電位。
此外,Pt-Ni4Mo/CNT在100 mV過電位下的周轉頻率(TOF)為6.49 s-1,高于Pt/C(4.31 s-1)。得益于SMSI,Pt-Ni4Mo/CNT的催化活性在電流密度為100 mA cm-2下可保持200 h,表明催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
王磊/賴建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT電催化劑助力堿性溶液中HER
此外,原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜(ATR-SEIRAS)和密度泛函理論(DFT)計算表明,Ni4Mo位點在HER產生H*和OH*的過程中主要起分解水作用。然后,強烈吸附的H*中間體轉移到Pt位點,不僅暴露了Ni4Mo上的活性中心,而且加速了H2的解吸過程。該策略將為未來其他催化劑的設計和合成提供寶貴的啟示。
王磊/賴建平JMCA:Pt-Ni4Mo/CNT電催化劑助力堿性溶液中HER
Pt doping and strong metal-support interaction as a strategy for NiMo-based electrocatalysts to boost the hydrogen evolution reaction in alkaline solution. J. Mater. Chem. A, 2022, DOI: 10.1039/D2TA03934F.
https://doi.org/10.1039/D2TA03934F.

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