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深圳大學(xué)邱春天課題組:碳化氮納米片雙功能催化劑:可見(jiàn)光照射下的烯烴加氫反應(yīng)

光解水產(chǎn)氫技術(shù)是將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為綠色氫能的有效方法之一,有助于解決目前人類(lèi)社會(huì)面臨的環(huán)境問(wèn)題和能源危機(jī)。

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但目前光解水產(chǎn)氫技術(shù)的效率很低,若加入空穴犧牲劑來(lái)提升產(chǎn)氫活性則會(huì)大大增加生產(chǎn)成本,因此很難實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)應(yīng)用。在這種情況下,開(kāi)發(fā)新型基于光解水產(chǎn)氫技術(shù)的有機(jī)合成反應(yīng),制備高附加值化學(xué)品是一個(gè)更有價(jià)值也更易實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)應(yīng)用的策略。

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烯烴的催化加氫反應(yīng)是有機(jī)合成中最為重要的基礎(chǔ)反應(yīng)之一,在藥物及其中間體、食品添加劑、香料等精細(xì)化學(xué)品制造領(lǐng)域具有重要作用。傳統(tǒng)的烯烴催化加氫反應(yīng)主要以氫氣為氫源,在較高的溫度和壓力條件下進(jìn)行,不僅設(shè)備要求高,成本和危險(xiǎn)性也很高。水作為最為理想的氫源,具有資源極其豐富、價(jià)格低廉且綠色安全等優(yōu)點(diǎn)。

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然而,由于水分子中O-H鍵的離解能很高,有效的活化水分子產(chǎn)生活性氫用于有機(jī)合成反應(yīng)一直是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)。近年來(lái),光催化水分解制氫技術(shù)的不斷發(fā)展為實(shí)現(xiàn)溫和條件下以水為氫源的催化加氫反應(yīng)提供了新的思路。

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深圳大學(xué)邱春天課題組:碳化氮納米片雙功能催化劑:可見(jiàn)光照射下的烯烴加氫反應(yīng)

圖1.基于光解水產(chǎn)氫技術(shù)的烯烴加氫反應(yīng)制備精細(xì)化學(xué)品

據(jù)此,深圳大學(xué)邱春天研究員所在課題組制備了碳化氮納米片雙功能催化劑,以水為氫源,構(gòu)建了一步光解水產(chǎn)氫用氫協(xié)同催化反應(yīng)體系,實(shí)現(xiàn)了在常溫常壓可見(jiàn)光照射下的烯烴加氫反應(yīng)。

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該方法具有安全性高、反應(yīng)條件溫和、設(shè)備要求低、操作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)。

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深圳大學(xué)邱春天課題組:碳化氮納米片雙功能催化劑:可見(jiàn)光照射下的烯烴加氫反應(yīng)

在該項(xiàng)工作中,研究者采用鹽(KCl)輔助法制備得到的氮化碳納米片催化劑相較于原始的氮化碳材料,產(chǎn)氫性能提升超過(guò)30倍。

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深圳大學(xué)邱春天課題組:碳化氮納米片雙功能催化劑:可見(jiàn)光照射下的烯烴加氫反應(yīng)

同時(shí),通過(guò)系統(tǒng)的反應(yīng)條件篩選,構(gòu)建了一步光解水產(chǎn)氫用于烯烴加氫反應(yīng)的協(xié)同催化體系,成功利用了光解水技術(shù)實(shí)現(xiàn)溫和條件下的烯烴催化加氫制備精細(xì)化學(xué)品。

深圳大學(xué)邱春天課題組:碳化氮納米片雙功能催化劑:可見(jiàn)光照射下的烯烴加氫反應(yīng)

該研究拓展了光解水產(chǎn)氫技術(shù)在光催化有機(jī)化學(xué)物合成領(lǐng)域的應(yīng)用,為合理利用太陽(yáng)光實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能向化學(xué)能的轉(zhuǎn)化提供了新的思路。

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Fan X, Yao Y, Xu Y, et al. Visible‐Light‐Driven Photocatalytic Hydrogenation of Olefins Using Water as the H Source[J]. ChemCatChem.

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