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?中山大學(xué)NML：Mo-S橋接位點(diǎn)提高量子效率，實現(xiàn)高效光催化CO2還原

光催化二氧化碳(CO₂)轉(zhuǎn)化為CH₃OH、CH₄和其他可用的有機(jī)化合物對于綠色和可持續(xù)能源的發(fā)展具有深遠(yuǎn)的意義。然而，由于CO₂的熱力學(xué)穩(wěn)定性，CO₂RR往往難以進(jìn)行，導(dǎo)致光還原過程中反應(yīng)動力學(xué)異常緩慢。除此之外，CO₂的轉(zhuǎn)化會與析氫副反應(yīng)競爭，這顯著降低了CO₂RR產(chǎn)物的選擇性。因此，需要設(shè)計和開發(fā)高選擇性，穩(wěn)定和有效的催化劑來促進(jìn)光催化CO₂RR，并調(diào)整反應(yīng)途徑以形成CH₃OH和CH₄以及CO。

基于前人的研究，設(shè)計具有雙層空心結(jié)構(gòu)的半導(dǎo)體納米材料是提高光利用率、調(diào)控電子結(jié)構(gòu)和化學(xué)鍵的空間相互作用、加速界面接觸、提供更多催化反應(yīng)位點(diǎn)、促進(jìn)載流子有效分離和轉(zhuǎn)移的最有效策略之一。

基于此，中山大學(xué)羅惠霞和嚴(yán)凱等報道了一種新型的S_v-In₂S₃@2H-MoTe₂雙殼層納米盒光催化劑結(jié)構(gòu)，即通過將2H-MoTe₂包覆在S_v-In₂S₃單殼納米盒上，形成富含S空位的Mo-S鍵連接結(jié)構(gòu)，提高了光催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)的量子效率。

實驗結(jié)果表明，S_v-In₂S₃@2H-MoTe₂在光照下CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄的選擇性為79.6%，在380 nm處的光催化CO₂RR內(nèi)量子效率(IQE_cr)和表觀量子效率(AQE)分別為94.01%和65.29%；并且其經(jīng)過6個反應(yīng)循環(huán)后，CH₄、CO和H₂的產(chǎn)率沒有顯著降低，反應(yīng)后材料的形貌和晶體結(jié)構(gòu)也沒有發(fā)生明顯變化。

原位表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，S_v-In₂S₃@2H-MoTe₂的強(qiáng)界面電場可以降低*OCHO和*CHO的吸附能壘，顯著提高決速步在Mo-S橋鍵表面的反應(yīng)速率；同時，S空位可以促進(jìn)CO₂的活化，降低形成*OCHO的能壘，并促進(jìn)電荷向*OCHO的轉(zhuǎn)移，從而促進(jìn)CO₂RR形成CO。

此外，電荷差導(dǎo)致Mo在界面處形成極化位點(diǎn)，從而抑制相鄰中間體的靜電排斥，促進(jìn)CO和CH₄的生成。綜上，該項究揭示了S_v-In₂S₃@2H-MoTe₂中的界面電場可以通過調(diào)控Mo的d帶中心和中間體的吸附，顯著促進(jìn)了CO₂RR的生成，為未來合理制備和構(gòu)筑CO₂RR及其他相關(guān)反應(yīng)的催化劑提供了指導(dǎo)。

Understanding bridging sites and accelerating quantum efficiency for photocatalytic CO₂ reduction. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01221-3

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/11/16/60f19eb4a7/

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