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李英宣/王穎Nat. Commun.：近100%選擇性！Au NPs上H2O光催化CO2還原

在金屬光催化劑上，利用用水（H₂O）實(shí)現(xiàn)CO₂還原，并在分子水平上理解相應(yīng)的機(jī)制還具有挑戰(zhàn)性?；诖?，陜西科技大學(xué)李英宣教授和中科院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所王穎副研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了具有量子尺寸的金納米顆粒（Au NPs）可通過(guò)主要源自帶間躍遷的電子-空穴對(duì)在H₂O輔助下將CO₂光催化還原為CO。

在文中，作者通過(guò)一鍋還原法合成了直徑約為4 nm的量子尺寸Au NPs，并用作有效的光催化劑，通過(guò)帶間躍遷在H₂O輔助下將CO₂還原為CO。需注意，在相同的實(shí)驗(yàn)條件下，在420 nm的低強(qiáng)度輻照下，Au NPs光催化劑的CO生成速率為4.73 mmol g^-1 h^-1，選擇性約為100%，是H₂還原CO₂的速率的2.5倍。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究表明，活性增加是由H₂O分解形成的表面Au-O物種引起的，這同步優(yōu)化了CO₂還原和H₂O氧化反應(yīng)中的速率決定步驟，降低了*CO解吸和*OOH的能壘形成，并促進(jìn)CO和O₂的產(chǎn)生。

此外，Au上的CO₂還原和H₂O氧化反應(yīng)分別遵循CO₂→*COOH→*CO→CO(g)和H₂O→*OH→*O^–→*O→*OOH→O₂路線。該研究結(jié)果為設(shè)計(jì)活性金屬光催化劑以利用H₂O有效還原CO₂提供了深入的機(jī)理理解。

Molecular-level insight into photocatalytic CO₂ reduction with H₂O over Au nanoparticles by interband transitions. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-31474-2.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-31474-2.

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