聚合物塑料晶體電解質(zhì)（PPCEs）在解決與琥珀腈（SN）相關(guān)的難題方面?zhèn)涫荜P(guān)注，這些難題包括其機(jī)械性能不足以及與電極的副反應(yīng)。然而，關(guān)于聚合物網(wǎng)絡(luò)的分子結(jié)構(gòu)對(duì)網(wǎng)絡(luò)內(nèi)琥珀腈狀態(tài)的影響及其對(duì)離子導(dǎo)電性的后續(xù)影響的全面研究在很大程度上仍未得到探討。

圖1.?（SN-LiTFSI）二元混合物的特征

高麗大學(xué)Ji-Hun Seo、Yun Chan Kang等通過色散校正密度泛函理論（DFT-D）模擬研究了SN與聚合物分子之間的結(jié)合能，并將其視為SN構(gòu)象和結(jié)晶行為的決定因素。

研究結(jié)果表明，結(jié)合能效應(yīng)導(dǎo)致的混溶性變化極大地影響了PPCEs的無定形相的形成。在聚合物的各種分子中，乙烯基碳酸乙烯酯（VEC）與SN的結(jié)合能最強(qiáng)，因此在室溫下會(huì)形成完全無定形的相，從而具有很高的離子導(dǎo)電性。

圖2.?半電池性能研究

這些發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了優(yōu)化PPCEs中各組分的混溶性以實(shí)現(xiàn)無定形相從而促進(jìn)有效離子傳輸?shù)闹匾浴４送?，作者還將PPCEs與前景看好的正極材料（如LiFePO₄(LFP) 和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)相結(jié)合，探索了這種高性能固態(tài)配置在LMB中的潛在應(yīng)用?？傊?，這項(xiàng)工作的研究有助于更好地理解影響PPCEs內(nèi)SN狀態(tài)的因素，這些知識(shí)有可能推動(dòng)具有更好離子電導(dǎo)率的PPCEs的設(shè)計(jì)和開發(fā)。

圖3.?全電池性能研究

Inducing an Amorphous Phase in Polymer Plastic Crystal Electrolyte for Effective Ion Transportation in Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310957