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臧雙全/王銳AFM：可調(diào)內(nèi)置電場起大作用，促進(jìn)Ru納米團(tuán)簇基催化劑水/模擬海水電解

電化學(xué)水分解是從水資源中獲取高純氫的一種有效和可持續(xù)的方法。設(shè)計一種穩(wěn)定高效的析氫和析氧雙功能催化劑，對制氫技術(shù)的發(fā)展和反應(yīng)設(shè)備的簡化具有重要意義。目前，具有最佳水電解性能的催化劑主要是貴金屬(如Pt和RuO₂)。其中，釕(Ru)具有與Pt相似的電子結(jié)構(gòu)和相對較低的價格，被認(rèn)為是Pt的替代品。金屬Ru的粒徑和分散性是影響其催化活性的重要因素，理論上金屬催化劑的粒徑接近1 nm時，幾乎所有的原子都可以與反應(yīng)物分子接觸，金屬原子的利用率可以達(dá)到最大化，催化活性高。

然而，Ru基催化劑的制備往往需要還原劑或熱解過程，從而導(dǎo)致具有高表面能的Ru金屬粒子的不可逆團(tuán)聚。這種效應(yīng)大大降低了Ru原子的利用率，嚴(yán)重影響了催化活性。為了克服這一挑戰(zhàn)，有必要通過精確控制合成過程，以在合適的載體上制備分散的Ru納米團(tuán)簇。

近日，鄭州大學(xué)臧雙全和王銳等采用內(nèi)置電場方法構(gòu)建了植酸修飾的NiFe LDH表面，該表面能夠有效錨定Ru納米團(tuán)簇(Ru NCs/P，O-NiFe LDH/NF)。具體而言，Ru NCs/P，O-NiFe LDH/NF催化劑的異質(zhì)界面具有內(nèi)置電場(BEF)，在植酸捕獲和BEF的共同作用下，Ru納米團(tuán)簇與植酸修飾的NiFe LDH/NF形成了強(qiáng)而穩(wěn)定的界面，可實現(xiàn)雙功能pH通用水分解和工業(yè)條件下的模擬海水電解。

實驗結(jié)果和理論計算表明，BEF能夠驅(qū)動電子在Ru NCs和P，O-NiFe LDH/NF之間重新分配，使得缺電子的P，O-NiFe LDH/NF和富電子的Ru NCs分別能夠吸附水分子和優(yōu)化氫氧中間體的吸附，降低反應(yīng)的能壘，從而提高水分解活性。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，所制備的Ru NCs/P，O-NiFe LDH/NF對HER(在1 M KOH和0.5 M H₂SO₄溶液中，10 mA cm^-2電流密度下的過電位分別為29和20 mV)、OER(在1 M KOH和0.5 M H₂SO₄溶液中，10 mA cm^-2電流密度下的過電位分別為175和186 mV)和模擬海水分解(在65 °C的工業(yè)過程溫度下達(dá)到100 mA cm^-2需要1.692 V)表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性，在工業(yè)水電解系統(tǒng)中具有良好的潛在應(yīng)用前景。

總的來說，該項工作為合理設(shè)計基于內(nèi)置電場的高效電催化劑提供了思路，并且所提到的開發(fā)雙功能高性能催化劑的方法是通用的，可用于各種清潔能量轉(zhuǎn)換和存儲領(lǐng)域。

Tunable built-in electric field in Ru nanoclusters-based electrocatalyst boosts water splitting and simulated seawater electrolysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310690

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