對于碳材料在鈉離子電容器(SICs)中的應用，最大的局限在于極低的封裝密度，通常小于0.6 g cm?3，嚴重限制了體積容量和實際應用。當前較為主流的幾種提高納米碳填充密度的方法為機械壓縮、毛細管致密化和致密組件直接構建等，然而，這些方法以增加孔隙的扭曲度為代價，并不是完美方案。

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直到現(xiàn)在，在高密度納米碳材料中實現(xiàn)離子快速傳輸仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)，這需要很好地平衡填充密度和多孔性，同時還能精確地調整孔結構。

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有鑒于此，清華大學曲良體教授課題組開發(fā)了一種致密但高度有序的石墨烯固體(HOGS)，該材料結合了高密度和高多孔性的優(yōu)點，具有高度有序的層狀結構和較低的孔彎曲度。

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傳統(tǒng)石墨烯固體中呈現(xiàn)無序的微觀結構，內部由石墨烯片隨機折疊。而本文中制備的材料具有高度有序的層狀結構，大大降低了孔彎曲度，縮短了結構內部的離子擴散途徑。

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當GO懸浮液的濃度為3 mg mL–1時，通過偏光顯微鏡可以觀察到孤立的雙折射區(qū)；當在懸浮液中加入KOH后，呈現(xiàn)出明顯的液晶結構。石墨烯壁彼此平行，平均寬度為～20μm。HOGS的密度為1.48 g cm–3，高于其它碳材料。在水熱處理過程中，由于氫氧化鉀的刻蝕作用，使石墨烯產生豐富的面內孔。

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CGS和HOGS都具有多孔結構，存在著豐富的微孔(<2 nm)和介孔(2–50 nm)，但是沒有大孔(>50 nm)；CGS和HOGS 的比表面積分別為268和529 m2 g–1。CGS和HOGS的ID/IG分別為1.065和1.007。

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HOGS的CV曲線有兩個較寬的氧化還原峰，說明了雙電層電容和法拉第贗電容的雙重行為。即便在10 A g–1，HOGS的GCD曲線依舊維持很好的對稱性，且IR drop非常小。在0.05 A g–1，HOGS的重量電容為205 F g–1，體積容量為303 F cm–3。即便在10 A g–1，HOGS的重量電容為124 F g–1，體積容量為185 F cm–3。

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在0.1 A g–1下，HOGS的初始容量為209 mAh cm–3 (或141 mAh g–1)，500次循環(huán)后，容量依舊保持在178 mA h cm–3 (or 120 mA h g–1)。當功率密度為148 W L–1時，能量密度為416 W h L–1，即便是功率密度達到36200 W L–1，能量密度仍可保持在253 W h L–1。

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該工作以“Highly Ordered Graphene Solid: An Efficient Platform for Capacitive Sodium-Ion Storage with Ultrahigh Volumetric Capacity and Superior Rate Capability” 為標題于2019年7月24日發(fā)表在國際頂刊ACS Nano上。

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Highly Ordered Graphene Solid: An Efficient Platform for Capacitive Sodium-Ion Storage with Ultrahigh Volumetric Capacity and Superior Rate Capability. (ACS Nano, 2019，DOI: 10.1021/acsnano.9b03492)

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.9b03492