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葉代啟/郭彥炳/解慶林Angew：N摻雜碳中非相互作用Ni和Fe雙原子對(duì)，增強(qiáng)太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)CO2PR活性

太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)燃料(CO、CH₄和CH₃OH)被認(rèn)為緩解全球能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題的綠色和可持續(xù)策略。然而，該過(guò)程必須提供強(qiáng)烈的光照射(超過(guò)1 W cm^?2，等于10個(gè)太陽(yáng))來(lái)驅(qū)動(dòng)催化劑實(shí)現(xiàn)光熱催化CO₂還原(>200 ℃)。因此，迫切需要開(kāi)發(fā)一種光收集和濃縮的集成光熱催化(CPTC)技術(shù)，以便在自然陽(yáng)光照射下進(jìn)行高效的CO₂光還原(CO₂PR)。

此外，CO₂PR涉及CO₂吸附/活化和水解離困難，以及復(fù)雜的反應(yīng)中間體，導(dǎo)致反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，光催化性能相對(duì)較差。因此，在設(shè)計(jì)CO₂PR催化劑時(shí)要遵循激活CO₂穩(wěn)定的C=O鍵和增強(qiáng)H₂O的裂解，并改善光生載流體的分離和轉(zhuǎn)移的原則。

基于此，華南理工大學(xué)葉代啟、華中師范大學(xué)郭彥炳和桂林理工大學(xué)解慶林等在N摻雜碳上錨定Ni和Fe雙單原子((Ni，F(xiàn)e)-N-C)，用于在水存在下進(jìn)行氣-固CO₂PR。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，(Ni、Fe)-N-C DSAC中相鄰Ni-N₄和Fe-N₄配位結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)顯著提升了CO₂PR性能，CO、CH₄和CH₃OH的產(chǎn)率分別為86.16 μmol g^?1 h^?1、135.35 μmol g^?1 h^?1和59.81 μmol g^?1 h^?1，分別比Fe-N-C催化劑高1.70倍、1.27倍和1.23倍；在模擬太陽(yáng)光照射(49.0 mW cm^?2)下，還產(chǎn)生了一定量的H₂、O₂、醛和CH₃CH₂OH。

原位DRIFTS和密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，Ni原子的有效引入，通過(guò)Ni-N-N-Fe構(gòu)型的雜化效應(yīng)調(diào)節(jié)了Fe原子位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，提高了Fe的費(fèi)米能級(jí)以及優(yōu)化了Fe的d帶中心。

同時(shí)，(Ni，F(xiàn)e)-N-C DSAC上光熱CO₂還原為CO的反應(yīng)機(jī)制可以同時(shí)遵循兩種可能的COOH和HCO₃途徑(途徑I和途徑II)。通過(guò)N-橋接的Ni-N-N-Fe構(gòu)型，Ni和Fe原子之間的適當(dāng)距離誘導(dǎo)額外的Ni原子作為一個(gè)新的活性位點(diǎn)促進(jìn)雙反應(yīng)途徑(*COOH和*HCO₃解離)選擇性生成CO，隨后*CO中間體加氫形成CH₃OH和CH₄，充分證明了雙原子對(duì)位點(diǎn)的協(xié)同優(yōu)勢(shì)。

Non-interacted Ni and Fe dual-atom pair sites in N-doped carbon catalysts for efficient concentrating solar-driven photothermal CO₂ reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202313868

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