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?中南潘安強(qiáng)/周雙AFM：通過(guò)原位凝膠化調(diào)節(jié)離子導(dǎo)電電極-電解質(zhì)界面以獲得穩(wěn)定的鋅金屬負(fù)極

枝晶生長(zhǎng)和嚴(yán)重的副反應(yīng)仍然是推進(jìn)水系鋅離子電池的挑戰(zhàn)性問(wèn)題。這些關(guān)鍵問(wèn)題與鋅離子的界面化學(xué)、溶劑化結(jié)構(gòu)和傳輸動(dòng)力學(xué)密切相關(guān)。

在此，中南大學(xué)潘安強(qiáng)、周雙等人在鋅金屬上原位構(gòu)建了一個(gè)可調(diào)節(jié)的離子導(dǎo)電電極-電解質(zhì)界面（PVA-Zn(CF₃SO₃)₂-Si₃N₄，簡(jiǎn)稱 PZS）。PZS 能有效加速離子傳輸并擠出界面水，從而實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶的鋅沉積，并消除副反應(yīng)。

得益于這些特點(diǎn)，PZS-Zn具有穩(wěn)定、可逆的鋅剝離/沉積性能，超長(zhǎng)循環(huán)壽命達(dá) 3800 小時(shí)，庫(kù)侖效率高達(dá) 99.8%。與 NH₄V₄O₁₀ 正極配對(duì)的全電池在 5 A g^-1 的條件下可穩(wěn)定運(yùn)行 1000 個(gè)循環(huán)，容量保持率接近 100%。

圖1. 結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作通過(guò)原位交聯(lián)反應(yīng)設(shè)計(jì)出了一種聚合物層，使 Zn²⁺ 離子的遷移/擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和界面排水得以同時(shí)實(shí)現(xiàn)?；诟呓殡姵?shù)的特點(diǎn)，加入的納米級(jí) Si₃N₄ 提供了良好的 Zn²⁺ 通量分布和高離子導(dǎo)電性。PZS 結(jié)構(gòu)中的負(fù)磺酸基團(tuán) CF₃SO^3-可為 Zn 負(fù)極提供強(qiáng)大的靜電吸引力，從而對(duì)電解質(zhì)中的 Zn²⁺ 產(chǎn)生拉力，實(shí)現(xiàn)界面排水。

因此，PZS 實(shí)現(xiàn)了均勻鋅沉積和水誘導(dǎo)腐蝕抑制的協(xié)同效應(yīng)，從而顯著提高了鋅的利用率，最高可達(dá) 99.8%。NH₄V₄O₁₀//PZS-Zn 全電池能以實(shí)用的軟包電池形式顯示出高容量和顯著的循環(huán)可逆性。該工作為負(fù)極表面保護(hù)層的設(shè)計(jì)開辟了新的方向，從而為儲(chǔ)能設(shè)備的制造帶來(lái)了可能性。

圖2. 裸鋅和 PZS-Zn 的 NVO//Zn 電池的電化學(xué)性能

Regulated Ion-Conductive Electrode–Electrolyte Interface by In Situ Gelation for Stable Zinc Metal Anode, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202309350

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