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1. 王恒國/朱廣山Angew：氫鍵有機框架提高水系鋅離子電池的儲H+性能

在新興的水系鋅離子電池（AZIBs）中，質(zhì)子（H⁺）與Zn²⁺相比，具有摩爾質(zhì)量最小和快速（去）配位動力學的特點，被認為是最理想的電荷載體。

圖1.?HOF-HATN的合成及表征

東北師范大學王恒國、朱廣山、Fengchao Cui等首次開發(fā)了由二氨基三嗪分子修飾的六氮雜蒽（HOF-HATN）組裝而成的氧化還原活性氫鍵有機框架（HOF），作為穩(wěn)定的陰極寄存材料，用于提高AZIB中的H⁺儲存。

研究顯示，獨特的氫網(wǎng)絡促進了H⁺的傳導和儲存，而π-π堆積產(chǎn)生的層狀超分子結構賦予了其穩(wěn)健的結構穩(wěn)定性。

圖2.?HOF-HATN的電化學性能

因此，HOF-HATN具有大容量（0.05 A g^-1時> 320 mAh g^-1）、高倍率能力（2 A g^-1時~130 mAh g^-1）和出色的循環(huán)穩(wěn)定性（5 A g^-1時>10000次循環(huán)）。

此外，作者通過理論和實驗結果證實，HOF-HATN可實現(xiàn)18e-儲存，并提供339 mAh g^-1的理論容量，其中77%來自H⁺儲存，23%來自Zn²⁺儲存，這進一步證明了HOF-HATN對H⁺具有良好的親和力和傳輸能力，可加速H⁺的儲存。

這項工作的研究結果表明，新型HOF是一種很有前景的電極材料，具有很高的H⁺利用率，這將激勵人們進一步探索和開發(fā)用于水系電池系統(tǒng)的氧化還原活性HOF。

圖3.?電化學過程研究

Boosting H+ Storage in Aqueous Zinc Ion Batteries via Integrating Redox-Active Sites into Hydrogen-Bonded Organic Frameworks with Strong π-π Stacking. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202314411

2. 成會明/周光敏JACS：半溶劑化單溶劑電解液用于寬溫高壓鋰金屬電池

采用高電壓富鎳陰極的鋰金屬電池（LMB）有望滿足日益增長的高能量密度需求。然而，侵蝕性電極化學對所使用的電解質(zhì)提出了終極要求。在所研究的各種優(yōu)化電解液中，局部高濃度電解液（LHCEs）對鋰金屬陽極具有極佳的可逆性。然而，由于它們由熱不穩(wěn)定和電化學不穩(wěn)定的溶劑組成，因此在高溫和高截止電壓下的穩(wěn)定性較差。

圖1.?QSE及其溶劑化結構的設計

中國科學院深圳技術先進研究院成會明院士、周光敏等報告了一種半溶劑化的單一溶劑電解液（QSE），它構建了典型的LHCE溶劑化結構，但因使用一種雙功能化溶劑，穩(wěn)定性顯著提高。具體而言，這項工作將溶劑化和非溶劑化鏈段整合到單個分子中，開發(fā)了一種雙功能化溶劑。由于溶劑分子的不對稱性質(zhì)，只有部分溶劑分子浸入溶劑化鞘中，作者稱之為“半溶劑化”電解液。

通過繼承LHCE中溶劑化結構的優(yōu)勢，QSE的許多方面的性能在各種電池配置中都顯著優(yōu)于商用碳酸酯電解液，并且鋰枝晶生長、相變、微裂紋和過渡金屬溶解得到了有效抑制。

圖2.?Li||NCM811全電池的性能

更重要的是，設計的電解質(zhì)在溫度和電壓操作范圍方面超過了傳統(tǒng)的LHCE。實驗顯示，采用這種電解液的Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂電池可在-20至60℃的寬溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定運行，在4.7 V電壓下循環(huán)100次后容量保持率高達95.6%，甚至在循環(huán)180次后仍能保持初始容量的80%。這種新型電解液為未來的電解液工程和安全高壓LMB指明了一條新的道路。

圖3.?QSE與C-LHCE的比較

A Semisolvated Sole-Solvent Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c08733

3. 汪朝暉/馬越AFM：原位電化學鍵合自適應聚合物界面助力耐用水系鋅離子電池

鋅陽極上臭名昭著的鋅枝晶生長和副反應阻礙了水系鋅離子電池（AZBs）的應用。

圖1.?SAP界面的構建及表征

湖南大學汪朝暉、西北工業(yè)大學馬越等介紹了一種新策略，通過設計一種自適應軟聚合物復合界面（SAP）來克服這些障礙。與依賴被動涂層工藝的傳統(tǒng)方法不同，該方法通過循環(huán)過程中形成的Zn─O相互作用，利用動態(tài)原位電化學鍵合，可確保SAP界面與鋅電極之間的親密接觸。

研究顯示，SAP界面擁有強大的氫鍵和靜電相互作用網(wǎng)絡，不僅能促進Zn²⁺的脫溶劑化和SO₄^2-的排斥，促進Zn²⁺的均勻、快速遷移，同時有效抑制寄生反應；而且還具有顯著的自適應和自修復能力，使界面能夠適應體積變化，并在長時間循環(huán)過程中修復機械故障。

圖2.?半電池性能

受益于上述優(yōu)勢，SAP實現(xiàn)了高度可逆的鋅電極，其在對稱電池中，在1 mA cm-2/0.5 mAh cm^-2下可使用3300小時，在20 mA cm^-2/10 mAh cm^-2下可使用350小時。當SAP界面與AZB中的高負載錳酸鋰陰極搭配使用時，其優(yōu)勢得到了進一步驗證?？傮w而言，多功能SAP界面為高效耐用AZB的先進界面設計提供了啟示。

圖3.?全電池性能

In Situ Electrochemically-Bonded Self-Adapting Polymeric Interface for Durable Aqueous Zinc Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310995

4. 王宇/傅雪薇AFM：通過自組裝二維微流體技術獲得功能涂層穩(wěn)定鋰金屬負極

微流體技術對納米/微制造具有極大的興趣，但傳統(tǒng)上僅限于微通道內(nèi)。打破這一限制，開發(fā)二維微流體技術有望拓展微流體技術的潛力。

圖1.?自組裝二維微流體制備PMFS的概念及其在鋰金屬負極中的應用

四川大學王宇、傅雪薇等通過利用多孔電池隔膜的毛細管效應，提出了一種自組裝毛細管二維微流體的概念，以實現(xiàn)在隔膜上控制良好的功能涂層。實驗和模擬研究考察了這種二維微流體的毛細管輔助液體裁剪行為，結果發(fā)現(xiàn)毛細管數(shù)是控制二維微流體厚度的關鍵參數(shù)。在應用研究中，該二維微流體采用了玉米蛋白溶液，干燥后在隔膜上生成具有電化學活性的自組裝蛋白微球涂層。

圖2.?對稱電池性能

由此產(chǎn)生的蛋白質(zhì)微球功能化隔膜（PMFS）可對鋰金屬負極表面起到生化穩(wěn)定作用。首先，PMFS可作為球形模板調(diào)節(jié)鋰離子的均勻沉積。其次，類似于藥物的持續(xù)釋放，PMFS將溶解的蛋白質(zhì)作為功能添加劑釋放到液態(tài)電解液中，幫助形成具有高導電性鋰-碳-氮成分的堅固固態(tài)電解質(zhì)界面相。

這項研究不僅提出了一種用于表面納米/微制造的簡便自組裝二維微流體技術，還為穩(wěn)定鋰金屬負極提出了一種前景廣闊的基于蛋白質(zhì)的物理化學策略。

圖3.?磷酸鐵鋰電池性能

Electrochemical Active Micro-Protein Coating by Self-Assembling 2D-Microfluidics for Stabilizing Lithium Metal Anode. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310593

5. 京都大學AEM：低勢壘氟化鋁集流體用于無負極鈉金屬電池

無負極鈉金屬電池因其在沒有活性負極材料的情況下，通過原位沉積鈉金屬的集流體實現(xiàn)的高能量密度而備受贊譽。這些期間的發(fā)展取決于能否開發(fā)出經(jīng)濟實惠的集流體來實現(xiàn)鈉的有效沉積，以及能否設計出先進的電解液來抑制鈉金屬的損耗。而傳統(tǒng)的有機電解液和對集流體則存在循環(huán)性能差和安全問題。

圖1.?氟化鋁基底的制備和表征

京都大學Jinkwang Hwang、Kazuhiko Matsumoto等提出了一種新穎的制備方法，該方法將退火和氟化步驟結合在一起，以制備出沿（100）晶面高度優(yōu)選取向的氟化鋁基底。鋁基底的氟化處理成本低、速度快，只需使用1 wt%的氟化氫溶液對鋁進行2分鐘的短暫處理即可，風險輕微且可控。

經(jīng)過處理的鋁基底與Na[FSA]-[C₂C₁im][FSA]離子液體電解液在高溫（90℃）條件下表現(xiàn)出對Na的出色親和力，并改善了Na的初始成核和后續(xù)生長，從而產(chǎn)生了較高的初始庫倫效率。

圖2.?P-Al和F-Al基底上的鈉沉積/剝離行為

此外，作者通過X射線光電子能譜(XPS)分析了在Na沉積/剝離循環(huán)前后在原始鋁集流體和經(jīng)過處理的鋁集流體上形成的SEI層之間的性質(zhì)差異。當在無負極全電池配置中與NVP正電極（NVP = NASICON型Na₃V₂(PO₄)₃）一起使用時，經(jīng)過處理的鋁基底會形成一個基于無機物的堅固SEI層，即使在運行前不進行活化循環(huán)，也能保持長期穩(wěn)定的循環(huán)性能。

圖3.?無負極Al/NVP全電池的電化學性能

The Rational Design of Low-Barrier Fluorinated Aluminum Substrates for Anode?Free Sodium Metal Battery. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302468

6. 新疆大學郭繼璽/王省超ACS Energy Lett.：弱溶劑化電解液驅動陰離子衍生SEI！

鉀金屬電池/混合電容器（PMBs/PHCs）因其豐富的鉀（K）儲量而備受關注，但傳統(tǒng)醚類電解液形成的不穩(wěn)定固體電解質(zhì)界面（SEI）會導致PMBs/PHCs庫侖效率（CE）較低，循環(huán)壽命縮短。

圖1.?不同類型電解液的示意圖

新疆大學郭繼璽、王省超等通過在PMB中引入1 M KFSI/1,2-diethoxyethane (DEE)弱溶劑化電解液，構建了一種穩(wěn)健的SEI。這種獨特的電解液只允許少量DEE分子與K⁺離子配位，從而形成了獨特的溶劑化結構。在電解液中，F(xiàn)SI-陰離子首先解離，在鉀陽極形成富含無機物的SEI。穩(wěn)定的SEI可調(diào)節(jié)K⁺離子的沉積，抑制鉀枝晶的生長。

圖2.?半電池性能

因此，這種良好形成的SEI能夠在K//Cu電池中實現(xiàn)K⁺離子的可逆沉積/剝離，CE值高達98.1%。此外，DEE電解液可使K//普魯士藍全電池的能量密度達到80 Wh kg^-1。另外，K//AC電容器的比容量為60 mAh g^-1，可穩(wěn)定循環(huán)使用一年?？傮w而言，這項工作為開發(fā)高性能PMB/PHCs提供了一種直接而高效的策略。

圖3.?全電池性能

Weakly Solvated Electrolyte Driven Anion Interface Chemistry for Potassium Batteries/Hybrid Capacitors. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01638

7. 北科大李建玲Nano Energy：利用廢棄鋼渣設計梯度摻雜高熵正極用于高性能鈉離子電池

固體廢棄物的大量排放導致中國的固體廢棄物利用率不足30%，這造成了嚴重的環(huán)境問題。因此，迫切需要通過尋找新能源來節(jié)約化石能源，并通過提高固體廢棄物的資源化利用率來保護生態(tài)環(huán)境。

圖1.?HECM的晶體結構表征

北京科技大學李建玲等基于高熵層狀氧化物（HEOs）中各元素協(xié)同效應的優(yōu)勢，結合固體廢棄物資源再利用的環(huán)保理念，首次提出在P2型層狀氧化物中引入鋼渣（SS）（SS中含有多種可利用元素，如Fe、Si、Ca、Mg、Mn和Li），制備了一種高熵層狀氧化物（HEOs）作為長壽命鈉離子電池的優(yōu)秀正極材料。

研究顯示，表面高熵區(qū)大大提高了材料的空氣穩(wěn)定性，減少了表面雜質(zhì)和副反應。近表面高熵區(qū)的Na-O-Mg構型不斷激發(fā)陰離子氧化還原活性，DEMS顯示高強度Al-O鍵實現(xiàn)了零氧釋放。

圖2.?HECM的電化學性能

因此，LNSM-0.01在4.0-4.5 V范圍內(nèi)顯示出~24 mA h g^-1的穩(wěn)定容量。另外，體相高熵區(qū)中的Ca²⁺破壞了Na⁺/空位有序轉變，提高了動力學性能（1000 mA g^-1時為90 mA h g^-1），而Fe^2+/3+則提供了大量的電荷補償。

DFT計算證明，基于協(xié)同效應的熵穩(wěn)定性極大地強化了層狀氧化物構型，其在循環(huán)過程中構建了更穩(wěn)固的結構框架。這項研究加深了人們對多元素梯度摻雜制備高氧化物的理解，為固體廢棄物的資源化利用提供了一條新途徑。

圖3.?近表面高熵區(qū)研究

Reusing the steel slag to design a gradient-doped high-entropy oxide for high-performance sodium ion batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109030

8. AFM：溶劑化、陰極和陽極界面的同步調(diào)節(jié)助力長壽命鋅離子電池

可充水系鋅離子電池（ZIB）受到陰極溶解和陽極腐蝕/枝晶的威脅，這導致可逆性較差。

圖1.?電解液設計

東北師范大學吳興隆、四川師范大學賃敦敏、香港理工大學Jingxin Zhao、哈爾濱工業(yè)大學Ruyi Zhao、電子科大胡強等提出了一種簡單、低成本的策略，通過引入安全的二甘醇單甲醚（DGME）分子，同時抑制陰極材料的溶解，并調(diào)節(jié)電解液和陽極界面。

具體來說，DGME分子可以實現(xiàn)以下功能：1）在陽極側，DGME分子吸附在鋅金屬陽極表面，調(diào)節(jié)界面的 EDL，防止水分子與陽極直接接觸，并引導Zn²⁺的沉積方向朝向（002）晶面；2）一個DGME分子可以取代Zn²⁺溶劑化鞘中的兩個水分子，從而減少活性水分子的數(shù)量，抑制析氫反應（HER）；3）在陰極側，DGME分子可以抑制VO₂的溶解，改善Zn²⁺的反應動力學，從而提高Zn//VO₂全電池的性能。

圖2.?半電池性能

得益于多功能電解液，采用ZnSO₄/DGME電解液a的Zn||Zn對稱電池的循環(huán)壽命超過3000 h，Zn//Cu半電池在1 mA cm^-2電流條件下的CE值也高達99.6%。此外，Zn//VO₂全電池表現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，在5 A g^-1條件下，初始容量高達257 mAh g^-1，即使循環(huán)500次后，CE值仍接近100%。

圖3. 全電池性能

Multifunctional Electrolyte toward Long-Life Zinc-Ion Batteries: Synchronous Regulation of Solvation, Cathode and Anode Interfaces. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202311961

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