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JACS:用于研究鋰金屬沉積初始過(guò)程的電化學(xué)表面等離子體共振光譜

鋰金屬在負(fù)極表面電沉積的初始過(guò)程決定了鋰金屬二次電池的充電性能。然而，在動(dòng)態(tài)現(xiàn)場(chǎng)原位（Operando）條件下，通常難以檢測(cè)到初始的鋰金屬沉積或鋰金屬的早期成核和生長(zhǎng)過(guò)程。

在此，日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所（AIST）的Mitsunori Kitta等人提出了一種表面等離子體共振 (SPR) 光譜結(jié)合電化學(xué)操作的光學(xué)診斷方法，用來(lái)對(duì)鋰金屬電沉積的初始階段進(jìn)行超靈敏檢測(cè)。SPR在沉積在玻璃基板上的薄銅膜中被激發(fā)，該銅膜還可用作集流體來(lái)實(shí)現(xiàn)鋰金屬電化學(xué)沉積。

圖1. 用于SPR反射模擬的鋰金屬沉積的簡(jiǎn)單模型

對(duì)于基于碳酸丙烯酯 (PC) 的鋰離子電池電解質(zhì)，在循環(huán)伏安法和恒電流操作下，通過(guò)反射光譜中SPR吸收傾角的變化很容易檢測(cè)到鋰金屬沉積。電化學(xué)SPR 對(duì)金屬沉積高度敏感，已證明能夠檢測(cè)對(duì)應(yīng)于幾個(gè)鋰原子層的大約0.1 nm的平均厚度。

為了確定生長(zhǎng)機(jī)制，作者模擬了各種可能的鋰金屬沉積過(guò)程的SPR反射光譜，并將模擬光譜與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)與公認(rèn)的PC基電解質(zhì)鋰金屬沉積的成核和生長(zhǎng)模型非常吻合。這項(xiàng)工作展示的 EC-SPR的診斷方法有助于擴(kuò)展鋰電池以及基礎(chǔ)界面電化學(xué)研究。

圖2. 模擬光譜與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的比較

Electrochemical Surface Plasmon Resonance Spectroscopy for Investigation of the Initial Process of Lithium Metal Deposition, Journal of the American Chemical Society. 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04934

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04934

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