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白正宇AFM: 晶面應變策略起大作用！助力單原子Fe-N-C催化劑高效催化ORR

電解水、燃料電池、金屬-空氣電池(MAB)和CO₂還原為燃料等電化學技術已被廣泛研究以解決能源危機和環(huán)境污染問題。ORR在MAB和燃料電池中起著關鍵作用，開發(fā)具有優(yōu)異ORR活性和耐久性的豐富的非貴金屬基電催化劑對于開發(fā)高效的MAB電化學系統(tǒng)至關重要。

近日，河南師范大學白正宇課題組提出了一種“面應變策略”，將原子分散的石墨Fe-N-C層包裹在FeCo納米顆粒上(FeCo NP @Fe SA-N/C)以優(yōu)化FeN₄位點的內在ORR活性。

研究人員對FeCo NP @Fe SA-N/C在鋅-空氣電池中的性能進行了評估。以FeCo NP @Fe SA-N/C為正極的電池提供了1.43 V的開路電壓，接近鋅-空氣電池的理論值。

此外，其133.7 mW cm^-2的最大功率密度(在196.5 mA cm^-2電流密度下)遠遠超過了商業(yè)Pt/C(≈70 mW cm^-2)。在1-50 mA cm^-2的各種電流密度下的放電測試表明，與商用Pt/C相比，FeCo NP@Fe SA-N/C在寬范圍和更高電壓下具有出色的放電穩(wěn)定性。在50 mA cm^-2的長時間恒電流放電測量中，FeCo NP@Fe SA-N/C表現出713.9 mAh g^-1的出色比電容，與商業(yè)Pt/C (706.7 mAh g^-1)相當。

試驗結果和理論計算表明，FeCo NPs的{110}晶面可以通過跨層“晶面應變”來優(yōu)化FeN₄的電子結構，以壓縮亞層上的Fe-N鍵。這些重構的FeN₄位點對ORR中間體表現出更合適的吸附能，從而提升了催化劑的ORR性能?？偟膩碚f，該項工作揭示了FeCo NP@Fe SA-N/C在能源設備中的巨大潛力，為通過應變工程設計先進的M-N-C電催化劑提供了指導。

Facet Strain Strategy of Atomically Dispersed Fe-N-C Catalyst for Efficient Oxygen Electrocatalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206081

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