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天大鞏金龍Nature子刊:Pt加可濕性有機層,助力硅光電陰極穩(wěn)定PEC水分解

天大鞏金龍Nature子刊:Pt加可濕性有機層,助力硅光電陰極穩(wěn)定PEC水分解
將太陽能轉(zhuǎn)化為化學燃料,如氫氣,是緩解能源和環(huán)境問題的可持續(xù)方式。目前已經(jīng)報道了各種金屬氧化物和III-V半導體用于光電化學(PEC)水分解,其中Si因其低成本、合適的帶隙和能帶邊緣位置而成為PEC析氫反應(HER)最具吸引力的候選者之一。為了保護Si基光陰極,可以增加光陰極的疏水性以減小光陰極與液體的接觸來實現(xiàn),但這樣會減少水分解反應的活性區(qū)域。因此,使用疏水層作為保護層同時防止氣泡覆蓋在助催化劑上以實現(xiàn)有效的表面反應具有重要意義。

天大鞏金龍Nature子刊:Pt加可濕性有機層,助力硅光電陰極穩(wěn)定PEC水分解

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基于此,天津大學鞏金龍課題組設計并制造了具有可控表面潤濕性的不連續(xù)保護層,其中底部有機疏水層用表面親水性羥基修飾以形成薄氣體層,以將電解質(zhì)與易腐蝕的Si基板隔離,同時抑制反應過程中形成的大氣泡。此外,研究人員還使用均勻分布的Pt單簇(8秒濺射)作為HER助催化劑,并且氣體層足夠薄以允許Pt接觸電解質(zhì)以保持高光電流。
天大鞏金龍Nature子刊:Pt加可濕性有機層,助力硅光電陰極穩(wěn)定PEC水分解
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因此,優(yōu)化的pn+-Si/TMOS/Pt光陰極表現(xiàn)出增強的PEC活性,該光陰極實現(xiàn)了32.5 mA cm-2的飽和光電流密度。除了更好的PEC活性外,pn+-Si/TMOS/Pt光電陰極表現(xiàn)出更強的穩(wěn)定性。未受保護的pn+-Si/Pt光陰極的光電流在3小時內(nèi)迅速衰減,具有pn+-Si/TMOS/Pt結(jié)構的光陰極在8小時后光電流僅下降22%。更重要的是,pn+-Si/TMOS/Pt光陰極可以在從電解液中取出并立即放回以去除積累的氣泡后恢復其原始光電流,通過每8小時重復一次該氣泡去除操作,可穩(wěn)定運行超過110小時。
Stable Solar Water Splitting with Wettable Organic-Layer-Protected Silicon Photocathodes. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32099-1

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