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馬建民Small Methods: 揭示商用碳酸鹽和Li+溶劑化結(jié)構(gòu)在鋰金屬電池SEI形成中的作用

固體電解質(zhì)界面相（SEI）是由電解質(zhì)組分決定的，它可以使電池具有抑制Li枝晶生長的能力。然而，盡管一些碳酸鹽在電解液中得到了很好的應(yīng)用，但商用碳酸鹽對原位生成SEI的作用機理及其對循環(huán)性能的影響尚不清楚。

在本工作中，湖南大學(xué)馬建民副教授等人利用量子化學(xué)計算和分子動力學(xué)揭示了碳酸鹽電解質(zhì)添加劑在原子水平上SEI的形成機理。證實了鋰配位碳酸鹽是SEI形成的主要參與者，并闡明了它們對電池性能的影響。

圖1. Li||Li對稱電池的電化學(xué)性能

氟乙烯碳酸酯(FEC)表現(xiàn)出與乙烯乙烯碳酸酯(VEC)、乙烯碳酸酯(EC)和乙烯碳酸酯(VC)完全不同的行為。高還原電位的鋰離子配位添加劑（如FEC和VEC）通過將碳酸丙烯酯（PC）和LiPF₆排除在分解過程中來主導(dǎo)SEI的形成。

相應(yīng)的Li||Li對稱電池表現(xiàn)出比純PC電解液更強的長期性能，而低還原電位添加劑(如EC和VC)不能通過贏得競爭反應(yīng)而形成統(tǒng)一的SEI。

圖2. Li||NCM622 全電池的電化學(xué)性能

Unveiling the Role of Li⁺ Solvation Structures with Commercial Carbonates in the Formation of Solid Electrolyte Interphase for Lithium Metal Batteries. Small Methods. 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100441

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